活性炭负载杂多酸催化剂的研究进展_刘晓娣

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1、------------------------------------------------------------------------------------------------活性炭负载杂多酸催化剂的研究进展_刘晓娣DOI:10.16560/j.cnki.gzhx.2007.03.002第32卷第3期2007年9月广州化学GuangzhouChemistryVol.32,No.3Sept.,2007活性炭负载杂多酸催化剂的研究进展刘晓娣，刘士荣*（江南大学化学与材料工程学院，江苏

2、无锡214122）摘要：介绍了以活性炭为载体的负载型杂多酸催化剂的研究进展，包括制备方法、影响负载量的因素、负载催化剂的性质、吸附模型和脱附作用。总结了杂多酸在活性炭上的吸附形态研究以及杂多酸与活性炭表面含氧基团的化学键合作用的研究成果，展望了该催化剂未来的研究方向。关键词：活性炭；杂多酸；负载型催化剂；吸附中图分类号：O643.36文献标识码：A文章编号：1009-220X(2007)03-0071-07利用杂多酸作为催化剂催化有机反应正在得到迅速的发展，如抗氧化剂、药物制备、维生素和生物活性

3、物质的合成都有报道，有些已经应用于实践中[1]。这类催化剂对精细化工工业有非常重要的意义，像香料、表面活性剂、医药和食品工业等[2]。均相杂多酸催化剂价格昂贵且较难回收，将其固载在高比表面积的载体上是提高非均相反应催化效果的一种有效方法。杂多酸催化剂——————————————————————————————————————---------------------------------------------------------------------------------------

4、---------的负载化成为近年来的研究热点。目前国外研究较多的是负载型杂多酸催化剂在有机反应中的回收和再利用[3-4]，国内的研究则侧重于杂多酸的改性、在新反应领域里的应用及载体的改进[5-6]。已研究过的载体有金属氧化物[7]（如SiO2、Al2O3、MgO、TiO2）、活性炭[8]、沸石[9]、酸性离子交换树脂[10]等。与其它载体相比，活性炭的优势来自于高比表面积和宽范围的pH值稳定性[11]。Izumi等[12]证明了杂多酸和活性炭之间存在很高的吸引力，负载后不易脱落。活性炭作为催化

5、剂载体的这些优良特性使它具有广阔的工业化应用前景。但是，目前对活性炭负载杂多酸催化剂的研究也面临许多问题。与其它载体不同的是，活性炭具有极为复杂的表面结构，杂多酸与活性炭之间的吸附过程受到很多因素的综合影响，吸附机理尚不清楚，给这种催化剂的应用带来困难。本文总结了活性炭对杂多酸吸附机理的研究，从活性炭与杂多酸相互作用的微观角度阐述催化剂内部结构与外部性能的关系。1活性炭负载杂多酸催化剂的制备和性质1.1制备方法常用的制备方法主要有浸渍法和吸附法[13]。浸渍法是将活性炭浸渍于一定浓度的杂多酸溶液

6、中，于恒温下搅拌数小时，然后水浴将多余的H2O蒸除，湿样品于110℃下烘干备用。吸附法是将活性炭加入到一定浓度的杂多酸溶液中，搅拌回流一定时间后滤出母液，根据吸附前后溶液中杂多酸含量的变化计算吸附量，湿样品于110℃下烘干备用。负载量可通收稿日期：2006-09-05——————————————————————————————————————------------------------------------------------------------------------------

7、------------------*通讯联系人。刘士荣，副教授，硕士生导师。作者简介：刘晓娣（1982－），女，河北邢台人，硕士研究生，从事多酸催化及表面活性剂研究。72广州化学第32卷过改变杂多酸溶液的初始浓度和吸附时间来控制。1.2吸附量与负载量1.2.1吸附量的理论计算吸附量是单位质量活性炭吸附的杂多酸量，单位一般是mg/g活性炭（简写为mg/gC）。活性炭对杂多酸的吸附阈值可通过实验测定，但也有一些研究者试图寻找其理论计算方法。Schwegler[14]提出了活性炭对HPA最大（理论）

8、吸附量的三种计算方法：表面基团加和法、电荷补偿法和几何方法。其理论依据分别是质子与活性炭表面含氧基团间的键合机理、电荷守恒原理及单分子吸附原理。三种方法得到的结果与真实值相比均存在一定差异。原因在于，不同含氧基团的化学性质有很大不同，它们与质子之间的作用并不完全相同，电荷的转移量的计算也受到很多因素的制约。与其他方法相比，几何方法或许更为适用，因为它的计算是以HPA阴离子的截面积和载体表面积、孔容为基础的，而这些量都可通过测定得到。1.2.2影响负载量的因素———————————————————