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1、纳米粒子光学性质中的尺寸和形状效应摘要:纳米尺度的金属及半导体呈现出特殊的光学、电学及磁学性质,采用近年发展起来的离散偶极近似(DDA)的方法,我们分析了金纳米粒子的尺寸及形状对其光学性质的影响。粒子周围介质的影响在文中亦作了分析。计算结果显示,金纳米粒子等离子体吸收带同时受到粒子尺寸和形状的影响,但来自形状的影响更为明显。与米氏理论及扩展的甘氏理论相比较,DDA方法在粒子尺寸不再远小于入射光波长的时候更准确,并能应用于任何形状的纳米粒子。理论计算与实验结果能较好的吻合。关键词:金纳米粒子;离散偶极近似;消光光谱TheSize
2、andShapeEffectsontheOpticalPropertiesofGoldNanoparticlesYANGZhi2lin1,2,LIXiu2yan2,HUJian2qiang1,RENBin1,ZHOUHai2guang2,TIANZhong2qun1*(1.StateKeyLaboratoryforPhysicalChemistryoSolidSurfaces,DepartmentoChemistry,XiamenUniversity,Xiamen,361005,China;2.DepartmentoPhysi
3、cs,XiamenUniversity,Xiamen361005,China)Abstract:Metalsandsemiconductorsexhibitunusualoptical,electronic,andmagneticproper2tiesatthenanometerscale.Basedonthenewlydevelopedmethod,discretedipoleapproxima2tion(DDA),thedependenceoftheopticalpropertiesofthegoldnanoparticl
4、esonthesizeandshapewasanalyzed.Theeffectsofthesurroundingmediumwerealsotakenintoconsiderationinthecalculation.Thecalculatedresultsshowthattheplasmonabsorptionbanddependsonboththesizeandshapeofthegoldnoanoparticles.However,theinfluenceoftheshapeismoresignificant.Comp
5、aredtotheMiepstheoryandtheextension,Gansptheory,theDDAmethodismoreaccuratewhenthedimensionsoftheparticlesarenotmuchsmallerthanthewavelengthoftheincidentlightandcanbeappliedtoparticlesofanyshape.Thetheoreticalresultsareingoodagreementwiththeexperimentaldata.Keywords:
6、Goldnanoparticles;Discretedipoleapproximation;Extinctionspectra引言纳米材料制备技术的进展使得制备可控尺寸及形状的金属纳米微粒已成为现实。如今,许多研究组用不同方法制备了各种尺寸的球状、球状、椭棒状、角状、柱体等形状的金及银纳米粒三棱子[1-6]。这些粒子的结构普遍通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、原子力显微镜(AFM)及扫描隧道显微镜(STM)等技术来表征。与此同时,金属纳米粒子的结构及光学性质也常通过一些光学手段如吸收光谱技术来表征[7]。
7、表面增强拉曼散射(SERS)技术正发展成为表征纳米粒子性质的一种手段[8]。实验上发现金属纳米粒子的光学性质受到其尺寸、形状及周围介质的强烈影响。原则上,金属纳米粒子的光学特性,如表面等离子体的吸收峰位置及拉曼信号强度可利用TEM、AFM或STM得到的粒子形貌结合麦克斯韦方程组得到定量结果。然而,除了较小尺寸的球状及椭球状纳米粒子可利用静电近似的方法求得解析解外,对任意形状及尺寸的金属纳米粒子的光学性质的理论分析迄今依然是十分困难的。为此,人们发展了以T矩阵及修正长波近似理论(MLWA)为中心的数值处理方法,但前者对计算机要求
8、较高且因为程序处理十分繁琐而很难得到广泛应用,后者又不能对任意形状的粒子(包括对在SERS实验及理论上非常重要的针状及扁平状的椭球粒子)与光的[9,10]相互作用进行处理。因此,很有必要找到一种能对任意尺寸及形状的纳米粒子的光学性质进行计算的方法。离散偶极近似(Discret
