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1、蚆袇肂莀薂羆膅薅蒈羅芇莈NHCs催化炔基磷酸酯的分子内加氢酰化及其与芳香醛的Domino反应的研究硕士学位论文催化炔基膦酸酯的分子内加氢酰化及其与芳香醛的反应研究’论文作者:王振强指导教师:石德清教授学科专业:有机化学研究方向:有机合成华中师范大学化学学院年月..讯::硕士学位论文‘华中师范大学学位论文原创性声明和使用授权说明原创性声明本人郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师指导下,独立进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经标明引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研
2、究做出贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本声明的法律结果由本人承担。作者签名:日期:瓣.月孑日声撬强学位论文版权使用授权书学位论文作者完全了解华中师范大学有关保留、使用学位论文的规定,即:研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属华中师范大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许学位论文被查阅和借阅;学校可以公布学位论文的全部或部分内容,可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。保密的学位论文在解密后遵守此规定保密论文注释:本学位论文属于保密,在??年解密后适
3、用本授权书。非保密论文注释:本学位论文不属于保密范围,适用本授权书。导师签名:磊德端日期:为许,月力够日本人已经认真阅读“高校学位论文全文数据库发布章程,同意将本人的学位论文提交“高校学位论文全文数据库中全文发布,并可按“章程”中的规定享受相关权益。回意诠塞握交卮澄卮;旦圭生;旦生丝生筮盔。导师签名:石德希日期:列砗月砷日摘要含磷化合物由于其具有较好的生物活性与优良的催化剂配体一直是化学家们研究的热点领域;同时膦酸基杂环类衍生物被广泛的应用于医药与农药领域内如杀虫剂、杀菌剂、植物生长调节剂的研发。含氮杂环卡宾作为一
4、种高效的亲核性有机小分子催化剂被应用于众多的有机反应中。特别是以反应衍生的芳香醛与非传统受体碳碳叁键发生分子内加氢酰化反应构筑天然产物与药物中间体成为这领域的最新研究热点,但这类亲电体仅局限于炔酮与炔酯。为了将这一类型反应的多样性扩宽,我们将炔基膦酸酯引入到反应体系中。成功设计了催化的芳香醛与炔基膦酸酯的分子内加氢酰化反应及其反应,构筑新型色酮膦酸酯类化合物。.在我们研究过程中,通过对前体类型、溶剂、碱、反应时间、反应温度进行条件优化从而建立最佳反应体系,同时发现反应在不同的室温下进行时得到不同的异构体环内双键与环
5、外双键;并对其可能的反应机理进行了推测。对于环外双键异构体可继续与一吡啶甲基酮盐通过“一锅法构建了苯并吡喃并吡啶类稠环化合物。.由于环外双键异构体含有的眠不饱和结构可再与一分子的芳香醛发生反应,进而我们成功设计了催化的?多步串联反应构筑重要合成子,.二酮化合物。最后将.二酮化合物与醋酸铵通过“一锅法合成了多取代吡咯膦酸酯衍生物。关键词:一杂环卡宾;分子内加氢酰化;一锅法;串联反应;色酮.,,.,?,.?,、.,.?...,,,..,..、析、.一、析.;:;;;录.第一章绪论.前言..卡宾的结构简介..一杂环卡宾的
6、结构简介..一杂环卡宾的经典催化模式一.一杂环卡宾有机催化反应研究进展??。..一杂环卡宾催化的缩合反应..一杂环卡宾催化的反应??...一杂环卡宾催化的到的极性反转反应??一..一杂环卡宾催化的芳香醛与非传统亲电体的反应.本章小节.选题依据与拟研究内容?.参考文献?.第二章.杂环卡宾催化分子内的加氢酰化反应.引言?..反应模型的确定?~.结果与讨论...反应模型底物的制备?..反应条件的优化??....反应底物的拓展??一..可能的反应机理??:。..方法学应用研究一一锅法合成色酮并吡啶类衍生物.本章小结?..实
7、验部分..仪器与试剂..卡宾前体书的制备..硕士学位论文’⑨..反应底物的制备..分子内加氢酰化反应的一般步骤...吡啶甲基酮盐的制备..一锅法反应的一般步骤.化合物的波谱数据..参考文献?.第三章.杂环卡宾催化的多组分串联反应..引言?..催化串联反应的探索..催化的串联反应探索?..:..催化的串联反应探索。.催化的串联反应的探索?.实验部分?。..仪器与试剂...串联反应的一般方法..一锅法的一般方法.化合物的波谱数据..参考文献?.第四章结论附图??。攻读硕士期问发表论文致谢?。一早一章绪论珀化世纪年代,科
8、研工作者发现了电中性的二价碳化合物一卡宾。在其价壳层上有六个价电子不符合八隅体规则,故这是一个极为活泼仅瞬间存在的活性中间体,比一般的离子或自由基更不稳定;是一类缺电子的活泼中间体故为一种软酸。它既有正电性又有电负性,但反应以亲电性为主。一些卡宾的相对活性大小为:::::::.。一种情况是中心许多实验事实表明,卡宾有两种不同的基态类型碳原子取杂化,余下两个轨
