Yolk-shell纳米结构复合材料的制备、表征及催化性能的研究

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1、中图分类号：TQ426.61单位代码：11414学号：2013213152题目Yolk-shell纳米结构复合材料的制备、表征及催化性能的研究学科专业化学工程与技术研究方向新材料与催化剂工程硕士生张雯指导教师张鑫教授杨英副教授入学时间：2013年9月论文完成时间：2016年4月硕士学位论文独创性声明郑重声明：本硕士学位论文是作者个人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他个人和集体已经发表或撰写的研究成果，也不包含为获得中国石油大学或者其它单位的学位或证书所使用过的材料。对本研究做出贡献的个人和集体，均已在论文中做了明确

2、的说明并表示了谢意。作者和导师完全意识到本声明产生的法律后果并承担相应责任。硕士学位论文版权使用授权书本学位论文作者及指导教师完全了解中国石油大学（北京）学位论文版权使用的有关规定，使用方式包括但不限于：学校有权保留并向有关部门和机构送交学位论文的复印件和电子版；允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编学位论文；可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索。本学位论文属于保密范围，保密期限0年，解密后适用本授权书。本学位论文作者如需公开出版学位论文的部分或全部内容，必须征得导师书面同意，且须以中国石油

3、大学（北京）为第一署名单位。-I-摘要摘要特殊的形貌和结构通常会给材料带来一些优异的性能，例如吸附和催化性能等。Yolk-shell（蛋黄-蛋壳）纳米结构复合材料是近年来发现的一种新型催化纳米材料，它具有密度低、比表面积高和易修饰等特点，并且空腔部分能够富集更多的反应物分子参与反应，同时外壳可以充当保护层来防止内核团聚，有利于提高催化反应的速率和循环性能。通过选取不同的组成成分作为内核与外壳，得到材料具有更多优异的特点，因而成为催化领域的一个新的研究热点。本论文采用层层包裹与选择性刻蚀相结合的方法，制备了以Au为内核、有序的介孔有机硅材料(PMO)为外壳的具有yolk-shel

4、l纳米结构的复合材料Au@void@PMO以及一系列对比材料。通过扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）29及氮气吸附-脱附、紫外可见（UV-vis）、红外（IR）、Si固体核磁等表征技术研究复合材料的微观形貌、孔结构等物理化学性质。选取还原对硝基苯酚反应来研究材料的催化性能，研究结果表明：由于聚乙烯吡咯烷酮(PVP)的作用使得内核Au纳米颗粒锚定在多孔外壳中，进而缩短了反应物和催化活性位的接触时间，-1-1大大提高了催化反应速率，其动力学比速率常数达到473min·mg，表现出很好的催化活性。同时由于外壳的存在充分保护催化剂内核，防止Au纳米颗粒逃脱、团聚，表现出良好的循环稳

5、定性，证明材料具有较好的结构稳定性。通过层层包裹与选择性刻蚀相结合的方法，制备了以Fe3O4为内核、-SO3H修饰的PMO为外壳的yolk-shell纳米结构Ru/Fe3O4@void@PMO-SO3H复合材料，能够具有催化转化纤维素制备多元糖醇和可磁性回收的性质。通过TEM、氮气吸附-脱附、X-射线光电子能谱（XPS）、IR等表征技术研究复合材料的微观形貌、孔结构等物理化学性质。选取催化转化纤维素制备多元糖醇反应来研究材料的催化性能，研究结果表明：在相同反应条件下，以同一含酸量的yolk-shell纳米结构材料为载体负载不同尺寸的Ru纳米颗粒，在Ru纳米尺寸为2.2nm时，目

6、标产物异山梨醇的收率最大，接近60%；当统一负载2.2nm的Ru纳米颗粒时，研究不同含酸量对反应产物的分布，发现随着载体含酸量的增大，目标产物异山梨醇的收率逐渐增大。同时可以利用作为内核的Fe3O4所具有的磁性而实现催化剂的磁性回收，证明材料所具有的双功能性。关键词：yolk-shell；复合材料；选择性刻蚀；对硝基苯酚；纤维素-II-ABSTRATCPreparation,CharacterizationandCatalyticPerformanceofyolk-shellnanostructuresABSTRACTSpecialmorphologyandstructureu

7、suallymakematerialstohavesomeexcellentproperties,suchasadsorptionandcatalyticproperties.Yolk-shellnanostructurecompositematerialisanewcatalyticmaterialwhichisdiscoveredinrecentyears,ithaslowdensity,highspecificsurfaceareaandcanbereadilymodified.The