功能性材料对铀的吸附行为及机制研究

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1、博士学位论文功能性材料对铀的吸附行为及机制研究作者姓名：解春雨指导教师:王建强研究员上海应用物理研究所学位类别:工学博士学科专业:核技术及应用培养单位:中国科学院上海应用物理研究所2018年6月AdsorptionbehaviorsandmechanismoffuntionalizedmaterialstowardsuraniumAdissertationsubmittedtoUniversityofChineseAcademyofSciencesinpartialfulfillmentoftherequirementforthedegreeofDoctorofEngineeri

2、ngSpecialityinnucleartechnologyandapplicationsByXieChunyuSupervisor:ProfessorWangJianqiangShanghaiInstituteofAppliedPhysicsChineseAcademyofScienceJune2018摘要摘要随着全球能源结构的改变，多个国家正在推进核电事业的发展。通过核能发电，可以令全球变暖问题得到缓解，并保持能源可持续性供应。对多种类型反应堆而言，铀是重要的核燃料组成元素，核电的发展意味着对有限铀资源的大量需求。另一方面，由于核活动的增多，由其所涉及到的各个环节中产生的含

3、铀核废液量也随之增大。因为铀有着放射性、化学毒性和生物毒性，并且半衰期较长。含铀核废液若未经处理变向环境中排放会对生态圈造成严重污染。然而，如果能对这种含铀核废液进行恰当的处置，则可以达到保护环境和提高铀资源利用率的双重效果。综上所述，找到合理高效的方法，对含铀核废液中的铀进行吸附成为近年来的一个研究热点。对于吸附法来说，吸附剂的制备是其核心技术所在。目前研究者们倾向于制备具有大比表面积和特定官能团的吸附剂，大比表面积意味着更多的吸附位点，而特定官能团则通常对铀有着较高的亲和力和选择性，因此可以实现对铀的高效吸附。本论文主要研究了三种功能化材料对含铀溶液中铀的吸附行为、吸附机制和

4、脱附方法，研究内容和结论分别如下：（1）采用偕胺肟化超高分子量聚乙烯纤维（UHMWPEF-AO）作为吸附剂对铀进行吸附，考察了pH值、时间、铀初始浓度、温度对吸附过程的影响，实验结果表明吸附过程与pH值高度相关，为自发的吸热反应，并且符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型，吸附机制为单层化学吸附，Langmuir等温吸附模型计算得到的最大吸附量为176.99mg/g。吸附的铀最终可以通过烧结处理以铀氧化物混合物的形式被回收；（2）首先制备了碳泡沫，之后对其进行强酸氧化处理，得到了氧化碳泡沫（oxidizedCF）并将其作为吸附剂对铀进行吸附，考察了pH值、时间、铀初始

5、浓度、温度对吸附过程的影响，实验结果表明氧化处理显著提高了oxidizedCF对铀的吸附能力，吸附过程与pH值高度相关，为自发的吸热反应，符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型，吸附机制为单层化学吸附，Langmuir等I功能性材料对铀的吸附行为及机制研究温吸附模型计算得到的最大吸附量为305.77mg/g。吸附的铀最终可以通过烧结处理以U3O8或Na2U2O7的形式被回收。吸附过程表达式为：2RCOOH+UO2++2→2(RCOO)UO2+2H；（3）制备共价有机聚合物（COP）并将其作为吸附剂对铀进行吸附，考察了pH值、时间、铀初始浓度、温度、共存金属离子对吸附过

6、程的影响，实验结果表明吸附过程与pH值高度相关，为吸热反应，符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型，吸附机制为单层化学吸附，Langmuir等温吸附模型计算得到的最大吸附量为145.56mg/g。应用于多离子混合溶液条件时，COP对铀离子具有明显的选择性。关键词:铀；功能化材料；吸附行为；吸附机制；脱附方法IIAbstractAbstractAstheglobalenergystructurechanges,manycountriesareacceleratingthedevelopmentofnuclearpower.Usingnuclearenergytogene

7、rateelectricitycannotonlyaliieviateglobalwarming,butalsomaintainsustainablesuppliesofenergy.Formanytypesofreactors,uraniumisanimportantelementofnuclearfuel.Thedevelopmentofnuclearpowerrequiresalargedemandforlimiteduraniumresources.Ontheotherh