PLD生长氧化物薄膜及其光学应用.doc

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1、PLD生长氧化物薄膜及其光学应用摘要：PLD是一种快速发展的技术，可用于生成高质量的薄膜。本文主要介绍PLD生长氧化物薄膜的研究现状和其生长的氧化物薄膜在光学方面的应用，以及PLD生长薄膜的基本过程、实时监控系统和用计算机仿真优化实验参数的方法。此外，还讨论了PLD生长氧化物薄膜的所面临和急需解决的问题。一、研究现状纳米薄膜由于其特殊的量子尺寸效应、表面效应和宏观量子隧道效应等成为现代凝聚态物理和材料科学研究中的一个重要研究领域。近年来,人们对纳米薄膜的制备、结构、性能和应用前景进行了众多的研究。长期以来,人们发展了真空蒸发沉积、磁控溅射沉

2、积、粒子束溅射沉积、金属有机物化学气相沉积(MOCVD)和分子束外延(MBE)等制膜技术和方法。上述方法各具特色和使用范围,也有各自的局限性。脉冲激光沉积(PLD)是伴随着激光技术的问世而发展起来的制备薄膜的新型技术。1987年，美国贝尔实验室的D.Dijkkamp等首次采用PLD技术，利用KrF准分子激光器，成功制备出高温超导薄膜YBa2Cu3O7-d。在这一出色工作的带动下，立即在世界范围内掀起了利用PLD技术制备高温超导及其他材料薄膜的热潮，PLD技术获得迅速发展。迄今，PLD已经可以沉积类金刚石薄膜、高温超导薄膜、各种氮化物薄膜、复

3、杂的多组分氧化物薄膜、铁电薄膜、非线性波导薄膜、合成纳米晶量子点薄膜等，短短数年就发展为目前薄膜制备技术中最简单、使用范围最广、沉积速率最高的方法之一。PLD技术的优点主要包括具有良好的保成分性；沉积速率高，实验周期短，衬底温度要求低，制备的薄膜均匀；工艺参数任意调节，对靶材的种类没有限制；发展潜力大，具有极好的兼容性；便于清洁处理，可以制备多种薄膜材料。虽然在一定程度上与溅射和离子辅助沉积相比，PLD含有高能量的粒子，但是其能够更好地生长外延薄膜。从靶材转移复合物至衬底的过程称之为“化学计量比”，使PLD很适合用于沉积复杂结构，例如氧化物

4、。当烧蚀过程发生在不相干气体环境中，等离子膨胀物遵循复杂的动力学，而且大部分的等离子膨胀模型认为衬底放置的最佳距离与等离子体的长度相当（工作在气体环境下，典型的为30-40mm）。PLD不仅可以工作在超高真空条件或者高压环境下，还可以在惰性和反应气体中制备薄膜。所需的靶材没有特殊的电学性能，冷却或者几何尺寸方面的限制，与溅射相同可以工作在平常的实验环境中。光学应用一般要求高密度薄膜具有良好的粘附性，这两种性能要求在过去的溅射和离子辅助技术中获得实现。但是对于一些特定的应用，需要一些别的性能如低吸收（波导）和外延/定向薄膜（铁电薄膜的非线性应

5、用）。用PLD制备的氧化物材料根据与光学应用的相关性可以分为三类：二元氧化物，复合氧化物和复合玻璃。第一类不仅包括用作光学涂层的氧化物，还有透明导电材料用于光电器件的层状涂层或用于更复杂结构的缓冲层。这类材料可用PLD生长的包括CeO2，GeO2，HfO2，ITO，MgO，SiO2，SnO2，Y203，ZnO，ZrO2等。大多数情况下，折射率可用于表征薄膜的结构和组成特性。大量结果显示致密膜的折射率与室温下体材料的折射率相近。第二类复合氧化物常为单晶材料表现出有趣的非线性光学（NLO）性能。虽然系统研究了几种材料的生长条件用于制备外延薄膜，

6、但是其非线性光学（NLO）仅研究了几种情况：Bi4Ti3O12，KTN，KTP，LiNbO3和(Pb,La)(Zr,Ti)O3薄膜。但是，一种完整层状系统的纵向光电调制器已经用PLD成功制备，其中包括SrRuO3底电极，KTN光电层和透明的ITO顶电极。这一结果提高了用PLD制备这类材料并研究其光学和NLO性能的兴趣。最后一类复合玻璃材料是一新兴领域，具有较高的研究潜能在发展主动和被动平面波导的光子应用方面。通过在Ar气和氧气环境下交替激光烧蚀CdTe和SiO靶材从而在SiO2基底中嵌入CdTe微晶，结果显示薄膜具有很高的NLO图形的优点，

7、并且衰减时间（<10ps）远快于以前报道的半导体掺杂玻璃。此外，PLD还成功制备了稀土元素（Er-Yb）掺杂的磷酸盐玻璃波导，其在1.5μm处有很好的发光效应。一、研究方法图1是PLD薄膜生长的常规配置，气体入口和衬底加热是可调控的。一束脉冲激光聚焦在靶材表面，夹角常为45°，靶材放置在真空室中。随后，一束可见的等离子体羽辉生成，由能量范围在1-100eV的电子、粒子和中性粒子组成。然后，等离子体羽辉在真空室中沿靶材法线方向先进行短暂的等温膨胀，既而进行绝热膨胀。随着脉冲激光的周期性重复，周期性地形成新的等离子体羽辉，这些等离子体羽辉很快穿

8、过真空室到达衬底，开始薄膜沉积过程。沉积过程先在衬底表面生长核（一般为衬底表面缺陷）周围形成生长岛。随着等离子体不断沉积，不断出现新的生长岛，原来的生长岛继续增大直到这些生长岛合