pld技术制备zno薄膜及其结构和发光性质研究

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1、中国科学技术大学博士学位论文PLD技术制备ZnO薄膜及其结构和发光性质研究姓名：孙柏申请学位级别：博士专业：核技术及应用指导教师：徐彭寿20070401中国科学技术入学博。l。学位论文摘要摘要Zn0是一种纤锌矿结构的宽禁带半导体材料，室温下的禁带宽度约为3．37eV，具有优异的光学和电学特性，在透明导电薄膜，表面声波器件、气体传感器和光电器件等方面有着广泛的应用，尤其是高质量Zn0薄膜的室温紫外受激发射的实现，使其成为当前的研究热点。本论文利用PLD技术在Si，SiC，A1：03衬底上制备YZn0薄膜，并对工艺进行优化，利用一些常规测试方法和同步辐射实验

2、技术研究了不同生长条件对PLD技术制备的Zn0薄膜结构，光学和电学性质的影响。主要的研究工作及结果如下：1．在si衬底上ZaO薄膜的生长及其结构和发光性质的研究利用PLD方法，在Si衬底上制备出了单一取向的ZnO薄膜，研究了衬底温度，氧气氛，激光能量和脉冲频率等生长条件对ZnO薄膜的结晶质量的影响，分析了这些影响产生的原因，并利用优化的生长条件制备出了高质量的ZnO薄膜，其(002)峰双晶摇摆曲线的半高宽为130。利用同步辐射XAFS和XPS研究了两个不同衬底温度下(300"C，500"C)生长的ZnO薄膜的局域结构以及薄膜表面元素的化学态和相对含量。研

3、究结果表明，500"C生长的薄膜的结晶质量要好于300℃生长的样品，但500"C生长的薄膜中的o／zn比却小于300℃生长的薄膜。利用GID研究了薄膜内部不同深度的晶格驰豫过程，结果显示随着x射线探测深度从靠近薄膜表面增加到薄膜与衬底的界面处，两个样品a方向的晶格常数都减小，这说明薄膜内部的应变是不均匀的。PL谱结果表明，Zn0薄膜的紫外发射与它的晶体质量有着非常密切的关系。在用同步辐射作激发源的低温下的光致发光谱中，发现了发光中心位于430nm的紫光发射，我们认为该发射与存在于Zn0--Zn0晶粒问界的界面势阱所引起的界面缺陷能级到价带的跃迁有关，这个

4、界面势阱可能起源于Zn填隙。中国科学技术人学博J：学位论文摘要2．Mn掺杂对ZnO薄膜结构和光学性质的影响利用PLD方法在Si(1II)衬底上生长出了Mn掺杂的C轴高度取向的ZnO薄膜。光致发光(PL)结果显示了Mn的掺杂引起了薄膜的带边发射蓝移，强度减弱，紫光发射几乎消失，但绿光发射增强。利用XRD，XAFS，XPS和Raman等实验技术对Mn掺杂的ZnO薄膜的结构进行了研究。xRD和XAFS结果表明Mn进入了ZnO的晶格，处在Zn”的替代位置形成了Zno洲m，0合金薄膜，XAFS和XPS结果从实验上证实了№是以+2价的价态存在的，这就导致了掺Mn以后

5、的薄膜带隙变大，在发光谱中表现为带边发射的蓝移。Raman结果表明№的掺入对薄膜的晶格振动产生了一定的影响，Zn仉挪n0．0合金薄膜与衬底之间的应力要比未掺杂的ZnO薄膜的大。由于掺入的渤”与薄膜中的填隙zn反应自身变为斟n”，导致薄膜的结晶性变差，薄膜中的填隙zn减少，O空位增多，引起带边发射和紫光发射减弱，绿光发射增强。3．在SiC或以SiC为缓冲层的si上生长ZnO薄膜及ZnO／SiC界面研究采用以MBE方法在Si衬底上生长的3C--SiC作为过渡层，利用PLD方法制备了高度c轴取向的ZnO薄膜，研究了衬底温度，氧分压对ZnO薄膜的结晶质量的影响，

6、并分析了产生这些影响的原因。通过对PLD方法的工艺优化，在6H．SiC单晶衬底上制备出了高质量的ZnO薄膜，x射线双晶摇摆曲线结果显示其(002)衍射峰的半高宽仅为0．470。同步辐射掠入射x射线衍射结果表明该ZnO薄膜和衬底之问的平行于衬底表面a轴方向的实际的品格失配度仅为5．84％，并且利用x射线中扫描技术观察到了该ZnO薄膜(110)等效晶面的六重对称性。由此说明，我们己成功地在6H—SiC单晶衬底上制备出单晶ZnO薄膜。此外，我们还以Si衬底上原位生长的SiC和石墨作为过渡层，利用PLD方法制备ZnO薄膜。通过其电学特性的研究表明，SiC和石墨过

7、渡层的使用，可以极大的提高ZnO和Si衬底组成的p--n结的I—V特性。利用SRPES和XPS的价带谱和芯能级谱技术，研究了金属zn在SiC表面的吸附和热氧化过程以及ZnO／SiC异质界面的形成和结构。研究结果表明，在SiC表面沉积金属zn的初始阶段，Zn可以与SiC衬底表面残留的氧结合。随着中国科学技术大学博：I：学位论文摘要zn覆盖度的增加，表面具有金属特性。在氧气氛中，氧可能会以分子的形式吸附在zn表面，但也可能与Zn成键或化合。在氧气氛中1800C的温度退火后，一部分zn被氧化形成ZnO，还有少量Zn因受到热蒸发而逸出表面。在氧气氛中6000C温

8、度退火后，形成的ZnO会阻止金属zII逸出表面，覆盖的金属Zn全部被氧化而生成Z