中低温SOFC微纳结构化电极的制备及性能研究.pdf

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1、⑧论文作者签名：陛硷指导教师签名幺兰笙茎丝论文评阅人1：评阅人2：评阅人3：评阅人4：评阅人5：答辩委员会主席：纠磐丞尴迸：拯量委员1：幽鏖蝗。蕴丝逝缝委员2：磁耀磁啦亟．委员3：盔益猃劁碰缁琵趁委员4．，，旌鑫龇丝雄丛歪委员5：粒盈＆豳搓邀乜亏^·‘-一一一一一■一PreDarationanclPertormanceOfMICro／nano-structuredm—————————————————————————————————————————————————————————————————————————

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3、．．F．．．C．．．．．．．．．．．s．—．⑧Author'ssignature：鱼丛么囱一‘■‘Supervisor7ssignature：ExtemalReviewExaminingCommitteeExaminingCommitteeDateoforaldefence．-丛丛血窆，2Q!!浙江大学研究生学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得逝江太堂或其他教

4、育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：骼玲签字日期：j∥f年≥月，，日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解逝婆太堂有权保留并向国家有关部门或机构送交本论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权泣江太堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索和传播，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。(保密的学位论文在解密后适用本授权书)学位论文作者签名：M．确导师签名：名膝飘签字日期：2-

5、o，1年岁月，／日签字日期：占切．，年岁月，，日～—．___________●●摘要实现中低温工作并且采用碳氢气体作为燃料是固体氧化物然燃料电池(SOFC)的发展趋势。阻碍其发展的问题在于中低温下电池阻抗大大增加，碳氢气体作为燃料时阳极大量积碳。要解决这两个问题的有效手段之一是对电极微观结构进行优化。本文在以Sm掺杂Ce02(SDC)作为电解质的阳极支撑型SOFC中引入微纳结构，以提高其中低温下的电化学性能和抗积碳能力。主要内容如下：采用悬浮液旋涂法制得兼具孔径梯度和成分梯度的微纳结构化阴极。结果表明：此种阴

6、极具有200nnl左右的颗粒组成的多孔微纳结构。阴极薄膜外层具有0．3"-0．8岬的大孔，内层具有O．1~o．3pm的小孔。外层富含电子导体SSC，内层富含离子导体SDC。在交界处，则形成复合薄层。间隔性的旋涂、低温热处理对于形成此种梯度结构非常关键。具有此种梯度阴极的单电池在600oC下以H2作为燃料测得的最大功率密度为300mW·em之，比非梯度阴极增加13．3％。．分别采用PS微球、PMMA微球和淀粉微球三种高分子作为模板，制得支撑型多孔Ni．Cu合金基阳极。结果表明：只有采用PS微球作为模板时，才使得

7、制得的阳极具备大孔小孔相互连通的微纳结构。阳极粉末与PS微球之间的高度亲和性使得纳米阳极粉末均匀包覆于单个Ps球表面，压制烧结后形成微纳结构化多孔框架。其中以直径为735nm的PS微球作为模板制得的优化阳极的比表面积为1．50m2／g，孔隙率为51．4％。以多孔Nio．95Cuo．05／SDC金属陶瓷作为前驱框架，湿法注入硝酸铜溶液并高温还原，制得具有纳米点的Cu／Nio．95Cuo-05／SDC阳极。结果表明：这种纳米点主要选择性分布于Nio．95Cuo．05颗粒上，为富Cu的Cu-Ni合金相，大小为10～

8、50nln。纳米点的量可以通过注入次数来调控。积碳测试结果表明：Cu／Nio．95Cuo．05／SDC阳极中由于富Cu纳米点存在使得积碳得到明显的抑制。并且随着注入次数增加，抗积碳能力增强。当注入次数达到4次，强化工作2h后的积碳量只有13％，小于Nio．95Cuo．05基阳极的1／10和Ni基阳极的l／20。另外纳米Cu修饰Nio．95Cu0．05／SDC阳极的还原温度对积碳也有显著影响。随着还原