中温sofc阳极材料的制备与性能研究

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1、中文摘要本文对Ni．YSZ阳极材料的制各和性能进行了研究．采用流延法制备了多层阳极支撑复合SOFC阳极基底，为实现SOFC的中温化奠定一定的基础。以NI-hHCO，为沉淀剂制备NiO的产率比较高，由Ni氧化制备NiO的工艺比较简单。但是它们所制碍Ni—YSZ的电导率却比NH3·H20的低0．7和1．4个数量级。因此选择NH3．H20为沉淀剂制备NiO粉末，严格控制溶液的pH值以提高产率。YSZ制备以NH3·H20为共沉淀剂，pH=8．2。600*(2下煅烧得到了立方Zr02粉末，平均粒径为20nto左右。采用机械混合法、包裹沉淀法和燃烧合成法制备NiO．YSZ粉末。将N

2、iO和YSZ粉末用无水乙醇球磨48h得到混合均匀的NiO．YSZ粉末。用包裹沉淀法制备NiO．YSZ粉末时，pH=8．5～9．0，以NH3·H20为共沉淀剂。在不同温度下煅烧得到N{O．YSZ粉末。在600℃下NiO-YSZ粉末已经结晶完好，颗粒大小为20rim左右。硝酸盐和柠檬酸氧化还原反应生成的NiO．YSZ粉末粒径为纳米级。柠檬酸／硝酸盐的起始摩尔比c／n小于并接近化学计量比O．54时，试样c(c／n=0．5)燃烧反应最强烈，由XRD图谱，差热和热重分析得知粉末中有Ni相存在。试样Ac／n较小，反应速度慢，又不存在还原气氛，因而没有Ni相生成。测定了不同温度下烧结

3、的NiO-YSZ复合材料和还原后的Ni—YSZ金属陶瓷的密度。考虑烧结温度对性能的影响，确定了最佳烧结制度为1400℃、2h。NiO—YSZ在H2中800℃还原4h得到了Ni．YSZ。显微结构分析结果表明，YSZ相形成了连续的网络结构，Ni相和气孔比较均匀地分布于YSZ的网络结构中。分析Ni-YSZ金属陶瓷电导率的影响因素，结果表明：①随着烧结温度的升高，电导率几乎是线性增加的。1400。C烧结试样的电导率最高，在600℃～800℃，达到10“S／cm。②不同的制备工艺，NiO粉末的性能不同，导致电导率的差异。③在燃烧合成法中，随着c／n的增大，电导率先增加后降低。在c

4、／n=0．5时(试样C)最高，达到103．6S／cm。④采用燃烧合成法制备NiO．YSZ粉末所得Ni—YSZ的息导率比机械混合法的和包裹沉淀法的高0．2和0．6个数量级。为了优化阳极的显微结构和提高阳极的性能。采用流延法制备了多层复合阳极膜与电解质膜，共烧结得到了SOFC阳极支撑复合阳极基底。单层的采用Ni／YSZ=55：45的Ni-YSZ金属陶瓷；双层：Ni／YSZ=70：30的余属陶瓷作为界面层，Ni／YSZ=40：60的会属陶瓷作为主体层；三层：第一层为Ni／YSZ=40：60，第二层为Ni／YSZ=55：45，第三层为Ni／3(SZ=70：30的金属陶瓷。关键词

5、lNi—YSZ阳极材料，机械混合法，包裹沉淀法，燃烧合成法，流延法，阳极支撑复合阳极基底ABSTRACTThepreparationandpropertiesofNi—YSZanodematerialswerestudiedinthispaper。Themultilayeranode—supposedcompositeSOFCanodesubstrateswerepreparedbythetape-castingmethod．Theaifnofthisstudyistomakethebaseforreducingtheoperatingtemperature．Itwas

6、shownthattheproductionefficiencyofprecipitationmethodusingNH4HC03asaprecipitantWashighandthetechnologyofNiOpowderspreparedbytheoxidationofNimetalwassimple．TheelectricalconductivitiesoftheNi—YSZcermetpreparedbythesetwomethodswere0．7and1．4ordersofmagnitudelessthanthatpreparedbytheprecipita

7、tionmethod，usingNH3·H20asprecipitant．Thustheprecipitationmethod，usingNH3·H20asprecipitantwaschosenforpreparingNiOpowders．Inordertoraisetheproductionefficiency,thepHvalueWascontrolledstrictly．YSZpowderswereobtainedbytheCO-precipitationmethod，controllingthepHat8．2．NH3·H20wa