新型杂多酸金属配合物的表征及催化性能.pdf

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1、石油化工·32·PETR0CHEMICALTECHN0L0GY2010年第39卷第1期新型杂多酸金属配合物的表征及催化性能刘庆辉(广东省安全科学技术研究所，广东广州510060)[摘要]用磷钨酸、柠檬酸分别与硝酸铁、硝酸钻、硝酸镍水热合成了3种具有Keggin结构的新型杂多酸金属配合物，通过XRD、元素分析、原子吸收光谱、FTIR光谱、uV—Vis光谱和荧光光谱等方法表征了它们的结构。3种杂多酸金属配合物可能的化学式为：H30(C6H5O7)10·[M(NO3)]l0·P(W3O1o)4·3NH3(M=

2、Fe，Ni，Co；Y／=2，3)，除杂多酸钴配合物具有较强的荧光光谱外，另外两种杂多酸金属配合物的表征结果相似。将杂多酸金属配合物负载在酸性A1O载体上，在373K下催化合成乙酸丁酯，负载型杂多酸钴配合物的催化活性高于负载型杂多酸镍配合物、负载型杂多酸铁配合物和磷钨酸，反应50min时酯化率达到93％，且循环使用5次催化活性没有明显降低。[关键词]杂多酸金属配合物催化剂；乙酸丁酯；酯化；磷钨酸；柠檬酸；铁；钴；镍[文章编号]1000—8144(2010)01—0032—04[中图分类号]TQ426．91

3、[文献标识码]ACharacterizationandCatalyticActivityofNewHeteropoly-Acid--MetalComplexesLiuQinghui(GuangdongInstituteofSafetyScience&Technology，GuangzhouGuangdong510060，China)[Abstract]Threenewheteropoly—acid—metalcomplexeswerehydrothermallysynthesizedfromph0sph

4、0tungsticacid，citricacidandcorrespondingnitrates，namelyironnitrate，cobaltnitrateandnickelnitrate．ThethreecomplexeswithKegginstructurewerecharacterizedbymeansofXRD，elementanalysis，atomicabsorptionspectrometry，FTIR，UV—Visandfluorescencespectrometry．Theirpr

5、obablemolecularformulaswereshownasfollows：H3o(C6H507)10[M(NO3)]10·P(w301o)4‘3NH3(M=Fe，Ni，Co，=2，3)．Theircharacterizationresultsweresimilarexceptfluorescencespectrainwhichheteropoly—acid—cobaltcomplexwasstrongerthantheothers．Heteropoly—acid—metalcomplexesw

6、eresupportedonacidicaluminatoprepareesterificationcatalysts．Butylacetatewassynthesizedwiththesupportedheteropoly--acid-cobaltcomplexcatalystat373Kfor50minandesterificationratereached93％．Theresultsshowedthatcatalyticactivityofsupportedheteropoly—acid—coba

7、ltcomplexwasthehighestamongphosphotungsticacidandthethreecomplexes．Itscatalyticactivityremainedsteadyevenafterbeingreused5times．[Keywords]heteropoly—acid—metalcomplexcatalyst；butylacetate；esterification；phosphotungsticacid；citricacid；iron；cobalt；nickel杂多

8、酸(HPA)属于强质子酸，当它以固体或在成确定，并可通过改变杂多络合物的抗衡离子、中非溶液中使用时，酸强度比硫酸高约100倍。与一心原子和配位原子来改善催化活性。般的酸催化剂相比，HPA对于许多催化反应具有很本工作将柠檬酸、磷钨酸和金属复配合成出新高的催化活性和选择性，从而可简化生产工艺，降型杂多酸金属配合物，并将其负载到酸性AlO载低生产成本，提高产品质量。此外，与硫酸等无机体上，考察了不同负载型杂多酸金属配合物催化剂酸相比，HPA具有腐