磷钨杂多酸铵盐固体酸催化剂的制备、表征及性能.pdf

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1、信阳师范学院学报：自然科学版JournalofXinyangNormalUniversity第28卷第1期2015年1月NaturalScienceEditionVo1．28No．1Jan．2015DOI：10．3969／j．issn．1003-0972．2015。01．022磷钨杂多酸铵盐固体酸催化剂的制备、表征及性能郑修成，索阳，卢胜强，赵学斌，陈雅(郑州大学化学与分子工程学院，河南郑州450001)摘要：以室温沉淀法制备了一系列铵取代磷钨杂多酸盐催化剂(NH4)H3PWi2O40(=0．5，1．0，1．5。2．0，2．5，3．0)，用X．射线衍射(XRD)、傅里叶一红外光谱(

2、胛·IR)、固体紫外-可见漫反射光谱(DRUV—Vis)、扫描电镜(SEM)、氮气吸附．脱附(N：adsorption-desorption)等手段对其进行了表征，并考察了它们在HO氧化笨甲醛制苯甲酸反应中的催化活性．结果表明，NH取代H后形成的杂多酸盐仍很好地保持了Keggin结构；随着NH4取代度的增大，(NH)H3一PWl2O40的颗粒逐渐均匀，晶格常数逐渐减小，而比表面积和总孔容呈先增大后减小的趋势；在相同实验条件下，所制(NH4)H。一PWl20的催化活性均优于}{3PW1204(71％)，其中在(NH)：．H。．PW，：O柏催化作用下，苯甲酸收率达到最高(76％)．关键

3、词：(NH4)H3一PW12O加；固体酸；H202；苯甲酸中图分类号：0643．3文献标志码：A文章编号：1003-0972(2015)01-0094-04Preparation．Characterizati0nandCatalyticBehaviorofAmmoniumSaltsof12一tungstophosphoricAcidSolidCatalystsZhengXiucheng，SuoYang，LuShengqiang，ZhaoXuebin，ChenYa(CollegeofChemistryandMolecularEngineering，ZhengzhouUniversit

4、y，Zhengzhou450001，China)Abstract：Aseriesofammoniumsaltsof12-tungstophosphoricacid((NH4)H3一PWl2040，=0．5，1．0，1．5，2．0，2．5，3．0)weresynthesizedbytheprecipitationmethodatroomtemperature．TheresultingmaterialswerecharacterizedbyXRD，FT—IR，DRUV—Vis，SEM，andN2adsorption—desorption．Theircatalyticactivities

5、inthegreensynthesisofbenzoicacidwereevaluatedunderorganicsolvent-fleeconditions．Theresultssuggestedthatthesubstitu—tionofHbyNH4didnotchangetheKegginstructureofH3PWl2O40．Ontheotherhand，theparticlesbecamemoreuni~rmandthelatticeconstantdecreasedwiththeincreaseofxin(NH4)H3一PWl2O40．Meanwhile，thespe

6、cificsurfaceareaandporevolumeincreasedtosomeextentand(NH4)25H0sPWl2O4oexhibitedthemaximumvalues．Itwasinterestingthat(NH4)

7、{3一PWl2O4oshowedhighercatalyticactivitiesthanthatofbulkH3PW12O40(71％)，andtheyieldofbenzoicacidmayreachupto76％over(NH4)25H05PWl2040．Keywords：(NH4)H3一PWl2040；H202；benzoicacid

8、0引言，实，可以用适宜的载体来固载杂多酸将其制成近年来，杂多酸(HPA)作为一类兼具酸性和多相催化剂，还可以用适宜阳离子取代杂多酸质子氧化性的环境友好型催化剂而备受关注．其中制备难溶性杂多酸盐解决上述问题[．本文采用Keggin结构的杂多酸具有强酸性且阴离子结构稳室温沉淀法制备了一系列磷钨杂多酸铵盐催化剂定，可以通过改变组成来调变其结构进而实现其催(NH4)H3一PW12O4o(=0．5，1．0，1．5，2．0，2．5，化性能可控，因此被广泛应用于各类催化反应_】引．