TiO_2催化剂的脱硝催化性能.pdf

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1、第39卷第2期煤炭转化Vo1．39NO．22016年4月C0ALCONVERS10NApr．2016蜂窝状Mn—Ce／TiO2催化剂的脱硝催化性能张倩D黎俊D杨成武D刘建东"李哲’摘要通过溶胶一凝胶法制备蜂窝状Mn—Ce／TiO。催化剂，并探究在烟道气脱硝应用中不同工艺条件对Mn—Ce／TiO。催化活性的影响．结果表明，催化剂在高体积分数NO、高空速、高氧的条件下，仍然显示出了优越的活性．暂态响应实验表明，NO以气态或少数弱吸附态的形式与强吸附的NH。反应；0在SCR(选择性催化还原)反应中起着重要的作用，O

2、促进了Mn—Ce／TiO。催化卉I3上表面氧的生成，进一步补充了晶格氧，同时也促进了No的吸附。关键词烟道气，脱硝，蜂窝状Mn-Ce／TiO中图分类号TQ426工作中，本课题组制备了蜂窝状整体式Mn-Ce／0引言TiO。催化剂，研究了其低温NH选择性催化还原烟气中NO的性能．[373结果表明，当活性组分Ce添我国是煤炭消耗大国，煤炭主要用于发电及作加到催化剂体系中时，催化剂的低温活性明显提为动力燃料，其燃烧的烟气中存在大量二氧化碳、硫高．[1但是对该催化剂的实用性能方面，例如催化氧化物和氮氧化物等污染物，是目

3、前空气污染的主反应的工艺条件对催化性能的影响等尚无系统研要成分，会造成温室效应、雾霾和光化学烟雾等严重究．因此，本实验研究了NO进口体积分数、气体的的环境问题．1_我国在“十二五”环保规划中首次将空速、0体积分数和，z(NH。)：(NO)等对蜂窝状NOx列入大气污染物总量控制对象，NO排放控制Mn-Ce／TiO催化剂SCR催化活性的影响，并通过刻不容缓．[3近年来，科研人员对烟道气净化工艺进暂态响应实验研究了该催化剂SCR反应机理．行研究发现，以NH。作为还原剂的SCR(选择性催化还原)反应去除NO技术脱硝效

4、率高，几乎不会1实验部分产生二次污染物，是目前最有效的脱除烟道气N的方法．[4-6]许多研究已经证明，金属氧化物[7-8]、负1．1催化剂的制备载型贵金属。。和沸石分子筛催化剂[】等均可用于NH选择性还原NO反应．过渡金属氧化物以TiO涂层的制备：将适量钛酸丁酯和乙醇在快及一些稀土元素在SCR反应中显示了良好的活性．速搅拌下混合均匀，再缓慢加入乙醇、冰醋酸和水的XUetal[1胡采用浸渍法制备的CeO2／TiO2催化剂混合溶液，搅拌1h后，室温下静置5h，得到透明溶表现出优异的SCR催化活性及高抗SO和抗H。

5、O胶．将预处理过的堇青石蜂窝陶瓷载体(CC，性能．然而，在工业应用中，SCR反应器放在脱硫器22mm×37mm)浸渍在所制得的溶胶中，30min和除尘器之后，烟气的温度低于150C_1引，因此，后取出，用空压机吹扫堇青石表面残留的Ti0溶低温高活性的SCR催化剂的开发很关键．孙亮胶，室温放置0．5h，l1O℃下干燥12h，450℃下煅等_1]研究了Mn基催化剂的低温NH。选择性还原烧4h，制得二氧化钛涂覆的堇青石载体．NO反应及其机理，发现MnO／TiO。不仅具有较活性组分的负载：将上述方法制备的负有涂层高的

6、催化活性，而且具有很高的抗水性．CHIU的堇青石载体浸渍于硝酸铈和乙酸锰溶液中，2hetal_】的实验研究证明了V．Mn—Ti整体式催化剂后取出，用空压机吹扫催化剂表面残留的溶液，室温在烟道气脱硝中具有优良的低温催化活性．在前期放置30rain，1l0℃下干燥12h，450℃下煅烧5h，*山西省科技攻关项目(20140313002—2)和煤科学与技术省部共建国家重点实验室培育基地开放课题资助项目(MKx2O1301)1)硕士生；2)教授、博士生导师(通信作者)，太原理工大学化学化工学院，030024太原收稿日

7、期：2015—01—15；修回日期：2015—05—21第2期张倩等蜂窝状Mn-Ce／TiO催化剂的脱硝催化性能制得负载有Mn和Ce的蜂窝状Mn-Ce／TiO。整体不变，而随着NO分子的大量增加，有些NO分子没式催化剂，其中锰氧化物的质量分数为0．64％，有吸附在表面而直接离开反应器，从而导致NO转n(Ce)：n(Mn)为0．15．化率降低．此时再增加NO体积分数，NO转化率下降的程度变缓慢，说明蜂窝状Mn—Ce／TiO。催化1．2催化剂的活性测试剂在SCR反应中对NO体积分数的变化有较好的在内径为22mm的

8、连续流动微型反应器上进稳定性．行活性测定．所用催化剂为蜂窝状Mn—Ce／TiO。，直2．1．2空速和反应温度对催化剂活性的影响径为20mm，长40mm．实验条件：原料气组分的体本实验考察了不同温度下空速变化对催化剂脱积分数为：5O，0．05NO和0．05NH。，高纯硝活性的影响，结果见图2．由图2可以看出，在较氮气作为平衡气，气体总流量为400mL／min．反应低的空速下，催化剂的N转化率较高．空速