羧基功能化离子液体催化二苯并噻吩氧化脱硫.pdf

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1、第4o卷第5期燃料化学学报Vo1．40No．52012年5月JournalofFuelChemistryandTechnologyMay2012文章编号：0253-2409(2012)05-0626-04羧基功能化离子液体催化二苯并噻吩氧化脱硫张薇，丁永萍，宫敬，宋溪明(辽宁大学化学院绿色合成与先进材料制备化学辽宁省重点实验室，辽宁沈阳110036)摘要：以羧基功能化离子液体1-甲基．3一羧甲基咪唑四氟硼酸盐([cmmim]BF,)为催化剂和萃取剂，过氧化氢为氧化剂，催化氧化二苯并噻吩(DBT)。结果表明，当反应温度为60oC，O／S摩尔比为

2、6，反应时间80min时，DBT的转化率可以达到100％。离子液体回收重复使用四次，催化活性无明显下降。关键词：羧基功能化；离子液体；氧化脱硫；二苯并噻吩中图分类号：0643文献标识码：AOxidativedesulfurizationofdibenzothiophenecatalyzedbycarboxyl-functionalizedionicliquid[cmmim]BF4ZHANGWei。DINGYong—ping，GONGJing，SONGXi—ming(LiaoningProvincialKeyLaboratoryforGreen

3、SynthesisandPreparactiveChemistryofAdvancedMaterials，CollegeofChemistry，LiaoningUniversity，Shenyang110036，China)Abstract：Acarboxyl—functionalizedionic1iquid。1．methyl一3一methylcarboxylateimidazoliumtetrafluoroborate(『cmmim1B)，wasappliedasthecatalystandextractantintheoxidative

4、desulfufizafionsystemfortheremovalofdibenzothiophene(DBT)inthepresenceofH，O，inmodeloil．Severalparametersincludingtheamountofhydrogenperoxide，temperatureandreactiontimewereinvestigated．ThecatalystusedshowsagoodactivitywithaDBTconversionof100％at60℃．O／Smolratio6andthereactiont

5、imeof80min．TheactivityofionicliquidIcmmimIBdecreaseslittleafterrecyclingfor4times．Keywords：carboxyl—functionalized；ionicliquid；oxidativedesulfurization；dibenzothiophene近年来，随着汽车工业的迅猛发展，汽、柴油污染，被誉为绿色溶剂¨。。，广泛应用于合成化学、中的硫化物包括硫醇、硫醚、噻吩及其衍生物燃烧后催化反应、功能材料等诸多研究领域¨。2007产生的sO成为了大气的主要污染物¨

6、I2J。因此，燃年，Lu等[1和Zhao等分别将酸性离子液体料油超深度脱硫已成为全球急待解决的问题-3l4J。[hnlim]BF和[hnmp]BF4同时作为萃取剂和催化目前，工业上常用的脱硫方法是加氢脱硫，该方法剂用于燃油氧化脱硫研究中，以DBT为底物，最佳需高温高压，能耗高，氢气消耗量大，且对噻吩等脱硫率分别达到93％和100％，并实现了离子液体芳香类硫化物难以脱除_5]。近年来，催化氧化脱硫的回收再利用。作为一种易与燃油分离、可回收再法因其具有反应条件温和、效率高、对噻吩系列利用的萃取剂和催化剂，酸陛离子液体在燃油氧化化合物有很好的脱除效

7、果等优点，成为了最具潜在深度脱硫研究中备受关注，但由于离子液体应用前景的脱硫方法。氧化脱硫通常在油／极性有[hmim]BF4和[hnmp]BF都具有较强的酸性和腐机溶剂两相体系中进行，以有机酸或无机酸为催化蚀性u，所以也限制了它们的实际应用。本研究将剂，极性有机溶剂起到萃取底物并溶解氧化剂和催酸性较弱的单羧基功能化离子液体1一甲基-3-羧甲化剂的作用。虽然该体系能够达到较高的脱硫率，基咪唑四氟硼酸盐([cmmim]BF)(pK。：但由于有机溶剂易挥发、有毒、会对环境或油品有不2．00)D6]用于催化燃油氧化脱硫，以HO：为氧化同程度的污染，酸

8、催化剂难以实现回收再利用，且部剂，考察了该体系催化DBT模型油脱硫效率及离分溶于油品中的有机酸也会影响燃油的品质，因此子液体的回收再利用，并确定了反应的最佳条件。限