介孔γ-Al2O3负载离子型[Ru]配合物催化羟基丙酮不对称加氢.pdf

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1、第43卷第6期应用化工Vo1．43No．62014年6月AppliedChemicalIndustryJun．2014介孑L-Al2o3负载离子型[Ru]配合物催化羟基丙酮不对称加氢乐传俊，壮亚峰，刘宝亮，苏扬(常州工学院理学院化工系，江苏常州213022)摘要：利用电荷作用负载法，使离子型[RuC1((R)一BINAP)(p-eymene)]c1一配合物负载于介孔y—A1：O，上，获得了羟基丙酮不对称加氢催化剂。考察了溶剂、温度和氢气压力等对羟基丙酮催化加氢反应的影响。结果表明，[Ru]配合物能够负载

2、于介孔y—A1：O。上(Ru质量含量为3．6％)，且催化剂主要位于—A1O3表面曲度大的位置，催化剂结构在负载前后没有发生变化，具有催化反应中的热稳定性。在60℃、24h、氢气压力8MPa和10mL甲醇作为溶剂的反应条件，58．5mg催化剂催化2mL羟基丙酮不对称加氢反应，获得了63．6％的催化转化率和42．6％的对映体选择性。关键词：Ru．BINAP；介孔y-A1O；负载化；不对称催化氢化；手性1，2-丙二醇中图分类号：TQ032．4文献标识码：A文章编号：1671—3206(2014)06—1042

3、—05Cationic[Ru]complexsupportedbymesoporous-AI2O3forthecatalyticasymmetrichytIr0genati0nofacetolYUEChuan，ZHUANGYang，LIUBao—liang，SU(DepartmentofChemicalEngineering，SchoolofScience，ChangzhouInstituteofTechnology，Changzhou213022，China)Abstract：Cationic[RuC

4、1((R)一BINAP)(p-cymene)]C1一supportedbymesoporous—AI203inthechargeadsorptionmethodwaspreparedasacatalystforthecatalyticasymmetrichydrogenationofaceto1．Theeffectofthesolvent，temperatureandhydrogenpressureonthecatalyticactivityandtheenantiomerselectivityofpr

5、oductwasinvestigated．Theresultsshowedthat[Ru]complexwassuccessfullyloadedonmesoporous-A1203(Rumasscontentwas3．6％)，andthecatalystwasmainlylocatedinthebigcurva-turepositionof-A12O3surface，thestructureofthecatalystdidnotchangebeforeandafterloading，pres-enti

6、ngthethermalstabilityinthecatalyticreaction．Undertheoptimalreactionsofthecatalystof58．5mg，theaeetolof2mL，thereactiontemperatureof60℃，thehydrogenpressureof8MPa，thereac—tiontimeof24hand10mLmethanolassolvent，theconversionandtheenantiomerselectivitytochiral1

7、，2-propanediolreached63．6％and42．6％．respectively．Keywords：Ru—BINAP；mesoporous—A1203；loading；catalyticasymmetrichydrogenation；chiral1，2一propanediol羰基的不对称催化加氢是获得手性仲醇的有效均相催化剂，获得较高的转化率和对映选择性，方法，其产品是合成许多药物、香精和功能材料等的但因催化剂与底物分离困难和催化剂难以循环使用重要中间体¨。(R)一1，2．丙二醇是一个具有

8、光学等带来了生产成本高和环境问题而限制了其实际应活性的分子切块，是合成药物S-ofloxacin和抗艾滋用。另一方面，随着羟基丙酮可以从廉价的甘油通病毒药物Tenofovir的重要手性中间体4。。手性1，过催化脱水获得。¨，使得手性l，2．丙二醇通过羟2．丙二醇可以从羟基丙酮通过酵母还原的方式获基丙酮的不对称催化加氢路线生产具有了潜在的竞得，然而在效率和获得手性产物构型多样性方面具争优势。因此，羟基丙酮的多相不对称催化加氢是有一定的局限。目