FeC共掺杂TiO2光催化剂的合成及对辛基酚、壬基酚和双酚A的降解.pdf

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1、Fe／C共掺杂Ti02光催化剂的合成及对辛基酚、壬基酚和双酚A的降解摘要水环境中的有机污染物，特别是难降解有机污染物(POPs)的危害一直是人们重视的问题。包括辛基酚、壬基酚和双酚A在内的大多数酚类都属于此类，它们均被联合国环境规划署划分到主要的持久性有毒化学污染物之列。这些酚类同时还是一种极具代表性的环境内分泌干扰物质，具有很强的生物积累性、三致效应、内分泌干扰性。环境中的这些酚类的大量富集，必将对各种生物产生严重的危害。已经证明多种烷基酚类内分泌干扰物可以在自然光照条件下被降解，但降解周期很长，因此从光催化降解的角度对这些有机污

2、染物进行快速降解的道路是可行的。Ti02是最常用的光催化剂，研究者也常常通过在Ti02光催化剂中掺杂其它杂元素，来增强Ti02光催化剂对光的吸收能力，从而提高其光催化剂的性能。通过掺杂其他元素，单一元素或多种元素所制备的催化剂的效果比较好。有些单一元素的掺杂可以拓宽Ti02对光的吸收，有些多元素的共掺杂还可以有效减少单一元素掺杂时由于电荷不平衡而产生的晶格缺陷。本文制备了纯Ti02、Fe．Ti02、Fe／C．Ti02三系列光催化剂，以辛基酚、壬基酚和双酚A三种代表性的环境激素为测试分子，从三类催化剂中筛选出了具有高效催化性能的光催化

3、剂Fe／C．Ti02，这种催化剂本文是采用溶胶．凝胶法与溶剂热合成法相结合来制备的。通过对三种物质的降解来研究催化剂的光催化性能，又因目前有关辛基酚的光催化降解研究很少，所以三种物质中又以辛基酚的降解研究最为详细。实验中，探讨了Fe掺杂量、催化剂用量、pH值、起始浓度、光照等对反应的影响，并对干扰离子存在情况下的催化剂性能进行了研究，且使用GC．MS重点对辛基酚的降解中间产物进行了分析。主要研究结果如下：1、Ti02、Fe．Ti02、Fe／C．Ti02三种光催化剂的降解性能比较在300W汞灯照射下，450。CTi02对pH=9的10

4、mg／L的辛基酚和壬基酚的降解率分别为72％、79％，对pH=5的10mg／L双酚A的降解率为65％：在300W汞灯照射下，lg／L的450。C0．6％Fe-Ti02对pH=9的10mg／L的辛基酚和壬基酚的降解率分别为82％、87％，对pH=5的10mg／L双酚A的降解率为79％；在300W汞灯照射下，lg／L的O．6％Fe／C·Ti02对pH=9的10mg／L的辛基酚和壬基酚的降解率分别为93％、95％，对pH=5的10mg／L双酚A的降解率为98．7％。明显看出，在相应的实验条件下，降解率的高低比较：Fe／C．TiO：>Fe．

5、Ti02>Ti02。2、光降解过程的反应动力学以辛基酚为例，从反应动力学方程得到，纯Ti02降解辛基酚：反应速率常数为O．013lmin～，半衰期为43．54rain；O．6Fe．Ti02降解辛基酚：反应速率常数为0．0167min～，半衰期为29．15min0．6Fe／C．Ti02降解辛基酚：反应速率常数为0．0266rain～，半衰期为19．89min。降解速率的比较：Fe／C．Ti02>Fe．Ti02>Ti02。3、铁掺杂量对Fe／C．Ti02的催化性能的影响本论文制备了O．3％Fe／C．Ti02、O．5％Fe／C．Ti02、

6、0．6％Fe／C．Ti02、0．7％Fe／C．Ti02和0．9％Fe／C．Ti02五种掺杂量的催化剂用于降解三种物质，对Fe掺杂量进行了优化，当掺杂量从0．3％上升到0．6％时，相同反应时间内降解率逐渐增大，而从0．6％上升到O．9％时，相同时间降解率逐渐降低，0．6％为最佳的掺杂量。当掺杂量小于0．6％H'-j，随着Fe原子增加，形成的Fe原子和C原子复合活性位也增加，导致催化剂活性的增强。而超过0．6％时，过多的Fe原子和C原子反而不能有效的增加更多的复合活性位。4、催化剂0．6％Fe／C．Ti02的表征对XRD图谱中的衍射峰进

7、行分析，其主要特征峰出现在20角为25．42、37．88、48．16、54．2、55．04、62．80、68．78、70．32、75．37，为锐钛矿型二氧化钛的特征峰。从所得的0．6％Fe／C．TiO：的XRD图谱观察，可以发现图谱中2e度数值为37．88与62．80的衍射峰相对强度略有降低，这可能和Ti02掺杂的Fe原子影响衍射效果有关。另一方面，在XRD图谱中我们并未观察到掺杂Fe原子的特征峰，当Fe掺杂量较少时，掺杂的Fe原子可能以分散形式存在于催化剂中，和锐钛矿型的TiO_,晶体复合形成光催化活性位，并不能在Ti02晶体中形

8、成含有Fe的微晶，所以观察不到有关Fe的XRD特征峰。对SEM图分析可得，催化剂表面的颗粒大小在lnm左右，这些颗粒的外貌基本相同，少量Fe的加入并未在催化剂表面和可以观测的深度形成独特的多晶。5、酸碱度、催化剂用量、光照强度等反应条