煤气化粗渣制备活性炭_沸石复合吸附材料及其性能研究

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1、分类号：X752单位代码：10183研究生学号：2015434056密级：公开吉林大学硕士学位论文（专业学位）煤气化粗渣制备活性炭/沸石复合吸附材料及其性能研究PreparationandPerformanceofActivatedCarbon/ZeoliteCompositeAdsorptiveMaterialsfromCoalGasificationCoarseSlag作者姓名：姚阳阳类别：工程硕士领域（方向）：材料工程指导教师：魏存弟教授池君洲高级工程师培养单位：材料科学与工程学院2018年5月—————————————————————煤气化

2、粗渣制备活性炭/沸石复合吸附材料及其性能研究—————————————————————PreparationandPerformanceofActivatedCarbon/ZeoliteCompositeAdsorptiveMaterialsfromCoalGasificationCoarseSlag作者姓名：姚阳阳领域（方向）：材料工程指导教师：魏存弟教授池君洲高级工程师类别：工程硕士答辩日期：2018年5月26日摘要煤气化粗渣制备活性炭/沸石复合吸附材料及其性能研究摘要随着现代煤化工工业的快速发展，产生了大量的煤气化渣这类固体工业废弃物，而粗渣

3、又是煤气化渣中排放量最大一类。煤气化粗渣的主要化学成分为SiO2、Al2O3和残余炭。当前煤气化粗渣的处理方式主要以填埋为主，未能得到有效利用，对其研究较少。沸石、活性炭作为单一性能的吸附剂，在气体或液体的分离、净化及水处理中发挥重要作用，然而实际生产中往往需要具有沸石和活性炭双重吸附性能的吸附剂。本文以煤气化粗渣为主要原料，采用水蒸气作为活化剂将粗渣中的炭质组分活化，然后通过水热晶化反应将粗渣中的硅铝组分转化为沸石晶体，制备出活性炭/沸石复合吸附材料，为实现煤气化粗渣的有效利用开辟一条路径。本文研究不同水蒸气活化条件对粗渣中炭质组分活化效果的影响

4、，研究不同水热晶化条件对复合材料中沸石晶型及结晶度的影响，运用多种测试手段对制备出的复合材料结构、形貌、性能进行表征，并考察复合材料对有机染料和重金属离子的吸附性能。通过在不同水蒸气活化条件下对粗渣中炭质组分的活化研究发现，保持水蒸气活化时间不变，适当提高活化温度，能够加速活化进程；保持活化温度不变，随着活化时间的延长，粗渣中的孔结构由以微孔为主向着以中孔为主转化；当活2化温度为800°C，活化时间1h时，比表面积达到最大，为77.75m/g，其中微2孔比表面积为36.10m/g。由热重-差热分析可知，粗渣经活化后炭含量约为11.9%，相比活化前炭

5、含量出现减少。扫描电镜显示活化后的炭质成分呈疏松状态。粗渣经水蒸气活化后，通过控制不同的水热条件得到不同类型的活性炭/沸石复合材料。制备活性炭/X型沸石复合材料的最佳条件是：预处理盐酸浓度8%、导向剂用量3mL、碱度6%、晶化温度100°C、晶化时间15h。制备活性炭/P型沸石复合材料的最佳条件是：预处理盐酸浓度8%、碱度5%、晶化温度120°C、晶化时间8h。活性炭/P型沸石复合材料的制备条件相对较为温和，易于合成。I吉林大学硕士学位论文实验证实，在硅铝酸盐经水热反应转化为沸石的过程中，粗渣中炭质组分起到不可或缺的作用。由扫描电镜可以看出，活性炭

6、/X型沸石复合材料中八面体状的沸石晶体依托炭质成分表面生长；活性炭/P型沸石复合材料中球状沸石晶体表面粗糙，紧贴炭质组分。由热重差热分析可知，最佳条件下制备的活性炭/X型沸石复合材料中活性炭含量约为26.67%。由孔结构分析可知，复合材料具有中孔22和微孔双重孔结构，比表面积可达294.98m/g，其中微孔比表面积194.08m/g，3总孔容积为0.3355cm/g，平均孔径为4.55nm。利用制备的活性炭/X型沸石复合材料吸附水溶液的有机染料亚甲基蓝和重3+金属Cr。研究表明，当亚甲基蓝溶液初始浓度50mg/L，吸附时间5h，复合材料加入量0.5

7、g/L，复合材料对亚甲基蓝的吸附量为93.88mg/g，移除率达到3+90%以上；当Cr溶液初始浓度10mmol/L，吸附时间5h，复合材料加入量10g/L，3+复合材料对Cr的吸附量为0.766mmol/g，移除率达到85%以上。在污水处理等方面复合材料具有一定潜在的应用价值。关键词：煤气化粗渣，活性炭/沸石复合材料，活化，水热晶化，吸附IIAbstractPreparationandPerformanceofActivatedCarbon/ZeoliteCompositeAdsorptiveMaterialsfromCoalGasificati

8、onCoarseSlagAbstractWiththerapiddevelopmentofcoalgasification