膨胀石墨活性炭成型复合材料的制备及其苯酚吸附性能的研究

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1、江苏大学硕士学位论丈摘要含酚废水是工业有机废水中最有代表性的一类，具有极强的生物毒性，是工业应用中需要重点解决的有害废水之一。作为吸附法处理含酚废水中的主要材料，活性炭吸附性能好、吸附容量大，对高、低浓度含酚废水都有着较好的去除效果。但是目前广泛使用的粉末和粒状活性炭，存在粉尘污染大、传质推动力小、压降大、浓度梯度大、机械强度低等缺点；另外每次循环使用过程中由于颗粒问摩擦作用造成的损耗高达5％．10％，导致活性炭重复利用效率不高。因此制备具有高机械强度、形状可控的成型活性炭的研究逐渐成为目前的热点。本文利用膨胀石墨独特的微米级孔隙结构，将蔗糖以溶液的方式引入压缩膨胀

2、石墨块，通过不同活化方法制备具有发达孔隙结构的膨胀石墨．活性炭成型复合材料，考察了活化剂种类以及活化温度、活化时间和浸渍比对所得材料微孔结构的影响。结果表明：不同活化剂活化所得材料的最大比表面积有很大差异：C02和KOH活化所得材料最大比表面积只有1098m2／g和937mE／g，而磷酸活化法可以成功制得最大比表面积达1978m2／g的高比表面积复合材料。对材料进行整体结构分析表明，复合材料是由膨胀石墨基体的石墨炭和蔗糖炭化、活化后形成的无定形炭组成；在复合材料中，大部分清

3、生炭铺展在膨胀石墨蠕虫表面或以蛋壳状沉积在缠绕空问中，只有少量活性炭以炭膜形式进入了膨胀石墨

4、的二级孔内；材料中活性炭的引入使得膨胀石墨基体内部的开放孔数量有所减少，但仍部分保留了膨胀石墨的微米江苏大学硕士学位论文级孔隙结构，使得复合材料不仅具有了吸附能力极强的微孔结构，还具有了传统活性炭所不具备的微米级大孔传质通道。使用静态吸附法和FT-IR分别研究不同活化方法所得复合材料的吸附性能和表面化学性质，结果表明：材料的吸附能力不仅取决于其微孔结构性能，还与其表面化学性质有很大关系。虽然H3P04活化法所得材料的比表面积最大，但其苯酚吸附能力最大只有168mg／g，而C02和KOH活化法所得材料的吸附能力最大可达299．6mg／g和272mg／g。这是由于磷酸活

5、化复合材料表面存在的大量含氧酸性官能团(P=OOH、P=O、P．O．C等)，增加了其表面亲水性，削弱了对弱极性疏水分子苯酚的吸附能力。通过高温处理的方法对磷酸活化复合材料进行处理后，材料表面酸性含氧官能团大量分解，表面疏水性增强，其吸附容量从168mg／g上升到310mg／g。使用改性后的复合材料对含酚废水进行吸附床动态模拟实验，结果显示，复合材料特有的微米级大孔、微孔相结合的结构，不仅减少了水流在吸附柱中的流通阻力，还增大了活性炭的铺展面积，提高了其利用效率。在动态吸附实验中，颗粒活性炭的动态吸附容量仅为66．7mg／g，而复合材料的吸附容量可达178．4mg／g

6、，且其溶液出El浓度已达我国工业含酚废水排放I级标准(GB8978．1996)，具有良好的工业应用前景。关键字：成型活性炭，膨胀石墨．活性炭复合材料，孔结构，表面化学性质，静态吸附，动态吸附ⅡABSTRACTThephenolicwastewaterisoneoftherepresentativewastewaterwhichisdifficulttotreatinindustry．Andactivatedcarbons(Aohavepresentedexcellentsorptionperformanceinthephenolicwastewatertreatme

7、nt·However,highpressuredrop，lowmasstransferrateandfragilemechanicalpropertyofpowerandgranularcarbonhavebeenthemainhindrancetoACinactualapplication．ItispracticalandmeaningfultoexPloreanewkindofporousmaterialwithsuitablestrengthandsorptionperformance．Atpresentstlldy，anewcarbonmonolithwhi

8、chisCOmposedofexpandedgraphiteandactivatedcarbon(EG-ACs)waspreparedbvdifferentactiveagent(C02，KOHandH3P04)，usingthesequenceprocessesofimpregnation，solidification，carbonizationandactivation．1neporetextureswereanalysedbytheadsorptionmeasurementofN2at77K·Itrevealedthatboththeactiveagent