单颗粒电喷雾电离质谱技术及其在大米分析中的应用研究

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1、单颗粒电喷雾电离质谱技术及其在大米分析中的应用研究SingleGrainElectrosprayIonizationMassSpectrometryandItsApplicationstoDirectAnalysisofRice作者姓名：申素素专业名称：无机化学指导教师：陈焕文教授学位类别：理学硕士答辩日期：2018年5月24日摘要摘要单颗粒电喷雾电离质谱技术及其在大米分析中的应用研究水稻是全球最为重要的粮食作物之一，全球有将近一半的人口以大米或米制品为主食，因此大米的品质监测和安全控制是关乎国计民生的大事。大米的传统检测方法主要有色谱法、色谱质谱联用法、红外光谱法和核磁共振等。其

2、中，大多数方法需要多步样品预处理，如研磨、萃取、衍生化、分离及富集等，使用了大量有毒有害试剂，且操作繁杂，无法满足复杂基体样品高通量分析的实际需求。近年来，常压质谱技术因其操作简单、分析速度快、高通量和高灵敏度等优点而不断发展，使得复杂基质样品可在无需样品预处理的前提下实现实时、连续、在线直接质谱分析。本论文致力于研究单颗粒电喷雾电离（SingleGrainElectrosprayIonization,SG-ESI）技术的工作原理，阐述SG-ESI-MS在实际分析中的实现方式和技术特点，并将其应用于大米品质分析、脂肪酸代谢研究和农药残留快速筛查三方面。本论文在简要概述大米的传统检测

3、技术和常压电离技术的原理、分类及常压质谱技术在食品方面的应用的基础上，进行的主要研究内容如下：1.对SG-ESI技术的原理、装置结构、技术特点和分析速度及其定量分析能力进行了研究。2.将SG-ESI-MS技术应用于大米品质分析的研究。本研究以单颗粒大米为研究对象，将单颗粒大米放置在SG-ESI离子源中，以体积比为40:40:20的甲醇/水/乙酸为萃取剂，在正离子模式下进行大米待测物（如脂肪酸）的直接质谱分析。在无需离线萃取、离心/分离等样品预处理条件下，单颗粒质谱技术可以快速记录每颗大米的特征指纹图谱，并选择目标离子进行碰撞诱导解离实验，实现对目标待测物的结构鉴定。同时，还进行了大

4、米样品中庚酸的定量分析。另外，采用多种统计学分析方法（如主成分分析PCA和偏最小二乘法辨别PLS-DA）来区分不同产地和储存时间的大米。实验结果表明，单颗粒质谱法可实现大米样品中化学成分的快速分析，从分子水平研究大米在产地和储存年份上的差异，具有无需样品处理、低样品耗量、高灵敏度和高通量等特点。I吉林大学硕士学位论文3.将SG-ESI-MS技术应用于大米脂肪酸代谢的研究。采用SG-ESI-MS技术对单颗粒大米中的脂肪酸代谢物进行了分析，通过结合多种统计学分析方法（如主成分分析PCA、单因素方差分析ANOVA等）研究了籼米、粳米、籼糯米和粳糯米四种大米的差异性，还进行了大米脂肪酸代谢

5、物之间的相关性分析。结果表明：在质谱图中脂肪酸在4种大米间存在显著差异；PCA直观地显示了这4种大米能够被显著区分开；ANOVA则表明了4种大米组间存在统计学差异（p值均小于0.05）；相关性分析提供了参与脂肪酸代谢的代谢物之间的生物学联系。该方法从分子水平上揭示了4种大米的脂肪酸代谢差异，具有样品耗量少、分析速度快（<2min）、无需样品预处理等优点，可为粒状粮食样品的直接分析及植物代谢研究提供一种新的质谱方法。4.将SG-ESI-MS技术应用于大米农药残留的快速筛查分析。在正离子检测模式下，利用SG-ESI-MS直接快速分析单颗粒大米样品中的氧化乐果和敌敌畏两种有机磷农药（OP

6、Ps）。采用串联质谱（MS/MS）对目标分析物进行结构鉴定。此外，本文还对这些目标物进行了定量分析，得到的检出限（LimitofDetection,LOD）为0.38~1.30ng/g，加标回收率为77~91%，平均相对标准偏差（RSD）低于9.54%，单个样品的分析时间小于2min。结果表明，SG-ESI-MS技术在无需任何样品预处理的前提下，可实现大米样品中痕量残留农药的直接、快速检测，这在一定程度上为食品中有毒有害物质的快速检测及食品安全监管提供了一种有力的技术手段。关键词：质谱，电喷雾电离，单颗粒，大米，脂肪酸，农药残留，快速检测IIAbstractAbstractSing

7、leGrainElectrosprayIonizationMassSpectrometryandItsApplicationstoDirectAnalysisofRiceRice(OryzasativaL.)isoneofthemostimportantcropsintheworld,andnearlyhalfoftheworld’spopulationareusingriceorriceproductsastheirstaplefood.Therefore,qual