生物电化学强化PCB 61厌氧还原脱氯的影响因子研究

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1、Electrochemicallyenhancedanaerobicdechlorinationof2,3,4,5-tetrachlorobiphenyldechlorination:DisclosingtheimportantfactorsADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate:HuiWanSupervisor:AssociateProf.BingChenSouthChinaUniversityofTechnologyGuangzhou,China分类号:X5学校代号:10561学号:201521032970华南理工大学硕士学

2、位论文生物电化学强化PCB61厌氧还原脱氯的影响因子研究作者姓名:万辉指导教师姓名、职称:陈兵(副教授)申请学位级别:工学硕士学科专业名称:环境工程论文形式:□产品研发□工程设计■应用研究□工程/项目管理□调研报告研究方向:水污染控制与给水技术论文提交日期:2018年3月15日论文答辩日期:2018年3月15日学位授予单位:华南理工大学学位授予日期:2018年4月15日答辩委员会成员:主席:邹定辉(教授)委员:孙志民(教授级高工)、吴平宵(教授)、程建华(教授)、秦玉洁(副教授)√摘要多氯联苯(Polychlorinatedbiphenyls,简称PCBs)是环境中典型的持久性有机污染物,在

3、土壤和沉积物中的微生物厌氧还原脱氯备受关注。在厌氧条件下利用生物强化还原脱氯应用于PCBs污染场地修复已得到广泛研究,但是此法受生物地球化学的影响较大,调控较为复杂,因此寻求高效、可控的生物强化方法成为研究热点。本文主要探讨生物电化学体系下强化PCB61(2,3,4,5-tetrachlorobiphenyldechlorination)厌氧脱氯过程,明确影响系统厌氧还原脱氯效率的关键影响因子。首先研究施加不同电压刺激PCB61厌氧还原脱氯的可能性及其转化动力学,分析不同电压对微生物群落结构的影响;接着探讨不同运行时间及表面活性剂作用下,生物电化学阴极系统中PCBs厌氧还原脱氯、生物电化学特

4、性以及微生物群落的变化规律。首先运行了不同电压条件下底泥沉积物中PCB61的降解实验,结果表明:在-0.7V(vs.饱和甘汞电极,Saturatedcalomelelectrode,简称SCE,除特别标注外,文中出现的电位值均相对于SCE电极)电位刺激下微生物还原降解PCB61的效率最高,24周后PCB61的降解率达到了59.05%,高于开路条件的32.22%,在所考察的电极电位范围内(-0.1、-0.3、-0.5及-0.7V),施加过电位越高,PCB61的还原脱氯速度越快。高通量测序结果表明底泥微生物的结构组成随施加电压的变化表现出显著差异;施加电压的增大可提升电化学活性菌(Geobact

5、er和Ignavibacterium)菌群丰度,进而强化脱氯效能;而Methanosarcina和Methanosaeta这两种菌在闭路条件下是显著优势菌,而体系中还原脱氯过程增强可能是通过电化学活性菌和产甲烷菌的共同作用实现的。其次,探究了生物电化学阴极体系下,不同运行时间及表面活性剂对于底泥微生物厌氧还原PCB61的影响,考察了在不同运行时间下电极-微生物-污染物三者之间的相互作用。结果表明:施加阴极电位(-0.7V)显著提高PCB61的脱氯还原速率和程度,与开路情况相比,添加表面活性剂能进一步增加PCB61的脱氯效果,其中Tween80比鼠李糖脂更有利于PCB61还原脱氯。动力学降解、

6、高通量测试分析、电化学表征等实验结果证实PCB61降解速率与微生物的群落结构、生物电化学性能存在时间上的联系,即随着运行时间的长短而发生显著的变化。从运行开始至120天期间,PCB61的还原脱氯速率与脱氯菌属的相对丰度(Dehalogenimonas、Dechloromonas和Geobacter)、阴极电流密度、阻抗参数(如传荷内阻RCT)之间存在良好的相关性。关键词:PCB61;生物电化学系统;电子传递;表面活性剂;脱氯还原;高通量测序IAbstractPolychlorinatedbiphenyls(PCBs)aretypicalpersistentorganicpollutantsi

7、ntheenvironment.TheanaerobicreductivedechlorinationofPCBsinsoilsandsedimentshasattractedmuchattention.TheuseofbiostimulationtoenhancereductivedechlorinationhasbeenwidelyinvestigatedfortheremediationofPCBs-c

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