渗透和包覆改性制备高生物活性羟基磷灰石陶瓷及其性能研究

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1、硕士学位论文渗透和包覆改性制备高生物活性羟基磷灰石陶瓷及其性能研究作者姓名徐玉彬学科专业材料学指导教师叶建东教授所在学院材料科学与工程学院论文提交日期2018年4月PreparationandPropertiesofModifiedHydroxyapatiteCeramicswithBetterBioactivityviaInfiltratingandCladdingADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：XuYubinSupervisor：Prof.YeJiandongSouthC

2、hinaUniversityofTechnologyGuangzhou,China分类号：TB321学校代号：10561学号：201520115322华南理工大学硕士学位论文渗透和包覆改性制备高生物活性羟基磷灰石陶瓷及其性能研究作者姓名：徐玉彬指导教师姓名、职称：叶建东教授申请学位级别：工学硕士学科专业名称：材料学研究方向：生物医用材料论文提交日期：2018年4月17日论文答辩日期：2018年5月31日学位授予单位：华南理工大学学位授予日期：年月日答辩委员会成员：主席：宁成云委员：邓春林、赵娜如、董华、叶建东摘要羟基磷灰石（HA）陶瓷的成分与天然

3、骨中的无机成分相似，是目前研究和应用较为广泛的一种生物医用无机材料。然而较低的成骨活性和较差的可降解性能一直限制着HA陶瓷的临床使用。研究表明，在HA中引入锌元素或硅元素，可以提高材料的生物活性和降解性能。本文通过渗透改性和包覆改性分别向HA陶瓷中引入具有促成骨和/或成血管化功能的锌元素和硅元素，研究引入元素的存在形式及其对HA陶瓷理化性能和生物学性能的影响。通过渗透改性和包覆改性，改善HA陶瓷的生物活性和降解性能，拓宽HA陶瓷的临床应用范围。锌离子具有促成骨的作用，通过将Zn(NO3)2溶液渗透到HA陶瓷中引入Zn元素，制备了Zn2+溶液渗透改

4、性HA陶瓷。研究表明，HA预烧结体在真空负压条件下浸渍于Zn(NO3)2溶液中，烧结后Zn元素以ZnO晶粒团簇的形式均匀分布在HA陶瓷内部。Zn元素的引入使HA陶瓷的孔隙率提高，体积密度和压缩强度有所下降。溶液渗透法引入Zn元素后，HA陶瓷的矿化性能有所提高，同时小鼠骨髓间充质干细胞（mBMSCs）在改性HA陶瓷表面能够很好地黏附、铺展。合适的渗透液浓度（＜0.75mol/L）制备的改性HA陶瓷能够显著地促进mBMSCs的增殖和早期成骨分化能力，但Zn元素引入量过多时对细胞的增殖和成骨活性有一定的抑制作用。Si元素具有良好的促成骨和促血管化能力，

5、通过将含硅生物活性玻璃（BG）溶胶渗透到HA陶瓷中引入Si元素，制备了BG溶胶渗透改性HA陶瓷。研究表明，真空负压浸渍渗透后，在烧结过程中BG与HA发生反应，在HA陶瓷晶粒周围均匀地生成了含硅晶界相——硅酸磷酸钙和硅酸钙。以含硅晶界相的形式引入Si元素后，HA陶瓷的孔隙率增大、密度和压缩强度减小，但是其强度仍明显高于直接机械混合BG或CaSiO3和HA粉末制备的改性HA陶瓷的强度。高孔隙率提供的较高比表面积和含硅晶界相较高的溶解度显著地改善了HA陶瓷的体外降解性能。在细胞培养过程中，改性HA陶瓷可以向培养基中缓慢释放Si元素。在成骨活性方面，Si

6、元素的存在明显地促进了mBMSCs在材料表面的黏附、铺展、增殖、ALP活性和成骨相关基因（Col-I、ALP和OCN）的表达；在成血管方面，Si元素的存在促进了人脐静脉内皮细胞（HUVECs）在材料表面的黏附和铺展，同时在改性陶瓷浸提液中培养的HUVECs有较高NO和成血I管相关基因（eNOS、KDR和VEGF）的表达量。BG溶胶渗透改性HA陶瓷中含硅晶界相的出现，促进了HA陶瓷的成骨活性和体外成血管能力。通过BG凝胶包覆HA粉体的方式向HA陶瓷中引入Si元素，制备了包覆改性HA陶瓷。研究表明，将BG溶胶加入HA粉体分散液中，在完成凝胶化转变后，

7、BG凝胶均匀地包覆在HA粉体颗粒周围。在高温烧结过程中，BG凝胶与HA发生反应生成了硅酸磷酸钙。包覆改性后，HA陶瓷的孔隙率增大，密度和压缩强度降低。Si元素的存在明显改善了HA陶瓷的体外矿化性能。包覆改性后，mBMSCs在改性HA陶瓷表面的黏附、铺展、增殖情况和成骨分化相关基因（ALP、OPN和Runx-2）的表达量都得到了显著提高。包覆改性改善了HA陶瓷的成骨活性。关键词：羟基磷灰石陶瓷；生物活性；锌离子；生物活性玻璃；成骨；血管化IIAbstractHydroxyapatite(HA)iswell-knownasoneofexcellent

8、bonerepairbiomaterialsbecauseofitschemicalsimilaritywithbiologicalap