欢迎来到天天文库
浏览记录
ID:36775855
大小:2.26 MB
页数:75页
时间:2019-05-15
《甲烷部分氧化制取合成气镍基催化剂及工艺条件研究》由会员上传分享,免费在线阅读,更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、2005年1月摘要甲烷催化部分氧化制合成气具有反应速度快、能耗低、设备投资小及产品中H2/CO摩尔比接近2.0等优点,是甲烷利用的有效途径之一。本论文在本课题组前期工作的基础上,采用TPR、XRD、TEM、TG、BET及活性评价等手段,分别对甲烷部分氧化制合成气Ni/MgO—Ce02.CaO.A1203催化剂的制各条件及反应工艺条件进行了较为系统的研究。研究结果表明,随焙烧温度的升高,催化剂中镍物种与载体作用逐渐增强。虽然焙烧温度提高会使催化剂比表面降低,但由于尖晶石结构的形成,其热稳定性会明显提高
2、,将有利于抑制催化剂在反应过程中因烧结而失活的可能性。与低温焙烧的催化剂相比,高温焙烧的催化剂仍表现出良好催化反应性能,并具有相对较好的稳定性,反应过程中床层的热点温度相对较低。9500(2是较为适宜的焙烧温度。采用浸渍法、干混法、湿混法及溶胶一凝胶法并经9500C焙烧的催化剂研究结果发现,湿混法制备的催化剂的还原温度相对较低,该方法不仅简化了催化剂的制备工艺,催化剂还具有较佳的催化反应性能。与v.A1203相比,采用MgAl204为载体制备的催化剂仍具有的很好的催化活性和较低的热点温度,有利于催化
3、剂的实际应用。通过对催化剂反应工艺条件的研究发现,催化剂经在与焙烧温度相同的温度条件下进行等温还原性能较佳。对于POM。1催化剂,在气体空速为4.35x105h1,加热炉温在8000C,CH4/02比为1.75,Db/Dp=16.7的条件下,甲烷转化率、CO和H2的选择性分别可达99%、95%、97%,产物中甲烷的干基含量低于O.5%。此外,采用双床反应器不但降低了催化剂的床层热点温度,保证反应的安全稳定的进行,而且有利于调整产物的比例。关键词:甲烷,部分氧化,合成气,Ni基催化剂,工艺条件,热点温
4、度,甲烷残留量,焙烧温度,MgAl204AbstractComparedwithmethanereformingwithsteamorcarbondioxide,catalyticpartialoxidationofmethanetosyngasisabetterapproachformethaneutilization,forithasmanyadvantagessuchashigherspacevelocity,lowerpowercost,smallerreactorandH2/COratio
5、ofsyngascloseto2.0,whichisfavorabletosynthesisofmethanolorotherhigh.gradealcoh01.Inthiswork,aseriesofNi/MgO—Ce02。CaO‘A1203catalystswereprepared,andtheirphysico—chemicalpropertieswerecharacterizedbymeansofTPR、XRD、TEM,TG?BETandcatalyticperformanceevaluat
6、ion.Additionally,thereactionconditionsforpartialoxidationofmethanewereoptimized.Calcinationstemperatureisanimportantfactorforcatalystpreparation.WiththeincreaseofcalcinationstemperatureforNi/MgO·Ce02一CaO—A1203catalysts,theinteractionbetweennickelspecie
7、sandsupportbecamestronger.Comparedwith7-ahtmina,thecatalystsshowedlargerspecificsurfaceareaevenathighercalcinationstemperatureduetotheformationofspinel,suchasNiAl204andMgml204.TheformationNiAl204spinelbenefitedtothedispersionofnickel,andSOsmallernickel
8、crystalliteswouldbeformedafterreduction.Inthepartialoxidationofmethanetosyngas,thecatalystscalcinedathighertemperatureexhibitedbeRerstability,especiallycalcinedat9500C.Moreover,thehotspottemperatureofbedforthecatalystscalcinatedathighte
此文档下载收益归作者所有