P型Mg-Si基热电材料的合成与性质研究

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1、摘要本文首先对热电现象、热电材料的发展历史以及M92Si基热电材料的研究进展作了比较详细的综述。已有的研究表明，以MgaSi为基、通过掺杂得到的固溶体是优秀的中温区(400—700K)热电半导体材料。本文应用热力学理论对M92Si制备过程进行了讨论，并探讨了固相反应进行的可能性及工艺制度的确立。结果表明在该体系中，可以通过低温固相反应合成M92Si化合物粉末，同时在体系中MgO是非常容易生成，这主要是因为Mg在较高温度下容易挥发并与残留在反应容器内的02进行反应的结果，同时在降温过程中M92Si也容易被氧化。MgO对材料的热电性能是极其有害的，为此必须对制

2、备工艺进行优化和改进，尽量避免MgO的生成。本文选择Ag元素作为掺杂元素，通过二次固相反应制各出P型M＆．Si基热电材料。研究结果表明，用低温固相反应可以在制得M92Si粉末的基础上掺杂而对纯MgaSi的热电性能进行改进。随着掺杂量的增大，材料的Seebeck系数有所增大，电导率增加明显，而热导率没有明显的变化。掺杂Ag浓度为15000ppm样品的Z值和ZT值均为最大，分别为18．2X10。6K‘。和O．0l。本文选择了纳米BN粉以改变M92Si基热电材料的热电性能。研究结果表明，当在M92Si基热电材料中掺杂少量的BN纳米粉后，即可以使材料的热导率降低很

3、多，同时也会使材料的电导率有所降低。但整体看来，掺杂少量的BN纳米粉对材料的热电性能是有利的。关键词：热电材料、M92Si、固相反应、制备、热电性能AbstractThispaperhaverevieweddetailedthethermoelectricity,thehistoryofthermoelectricmaterialsandthecurrentsituationofM92Sibasedthermoelectricmaterial．Thestudiesinexistenceshowedthatthesolidsolutionswhichbase

4、dwitllM92Sianddopedwithotherelementsaregoodthermoelectricsemiconductorsworkingatmid—temperature(400—700K)．ThebasicthermodynamictheorywasintroducedtocalculatetheGibbsfunctionchangesofMg-Si·-0systemandWaSusedtodiscusstheprocessofsynthesizingtheM92Sipowder．Theprobabilityofsynthesizin

5、gtheM92Sipowderbysolid·statereactionatlowtemperatureandthetechniqueswereconfirmed．TheresultshowedthattheM92Sipowdercouldbesynthesizedbysolid—statereactionatlowtemperaturebutinthesystemtheimpurityofMgOappearedeasily．ItisbecauseofthattheelementofMgisveryactiveanditwouldreactwithther

6、udimental02int11econtainerandatthesametimetheMgzSicouldbeoxidewhenthetemperaturedescending．Thetechniquesofsolid-statereactionmustbemendedbecausetheMgOisoneoftheimpuritiesthatcoulddeducethethermoelectricproperties．AgWasselectedfordopantinM92Sisynthesizingprocess．Theinfluenceofdopan

7、tsamountonthermoelectricpropertiesofM92Sispecimenwasresearched．Thep-typeM92SibasedthermoelectricmaterialsWassynthesizedfirsttimebysolid—statereaction．Theresultshowedthatwhenthedopantsamountisincreasing，theSeebeckcoefficientandtheelectricalconductivityofsamplesarcincreasingtoo，butt

8、hethermalconductivityhasnotanobvi