试析水不完全分解制氢的探索性研究

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1、⑧天彦大謦II．-I近代赫所大学硕士学位论文一1rIlIR!ill■0●爿j：一n■I¨0■■■_学科专业：化学工程作者姓名：董德胜指导教师：周亚平教授天津大学研究生院2006年1月摘要氢气具有燃烧清洁的特性，是作为交通工具燃料的理想选择，特别是能量效率高的质子交换膜燃料电池电动车技术的发展使得这种选择变为可能。本研究提出水不完全分解制氢方法，该方法利用铁作为循环介质，包括三个阶段：一，利用水蒸汽—铁反应实现水的不完全分解制取氢气；二、利用低燃值气体(如合成气、煤焦气等)实现介质铁的还原；三、利用煤气化等方法产生低燃值气体；从而实现循环制氢。该方法反应条件温

2、和，产生的氢气来自于水而不是化石燃料，因此产生的氢气不含任何杂质，可作为任何燃料电池的燃料源。从氢气存储的角度来看，常压下，其理论储氢效率为4．76％(质量比)。本论文设计和开发一种新的工艺路线，扩大了燃料来源，使燃料源不仅可以是烃类／醇类也可以是煤或可再生的生物质等燃料，对整个反应体系进行了详尽的熟力学和反应机理分析，并在此分析的基础上通过实验研究了负载型铁作为循环介质，H2和CO作为还原气体，反应体系在500---800。C范围内的产氢量、产氢速率、氢气的质量以及循环的稳定性。以CO作为还原介质时，还原过程中存在大量的析碳反应。造成表面碳沉积，在后续的氧

3、化反应过程中水煤气反应的发生，使得产氢量大于理论值，并且生成大量的CO，造成氢气的质量下降。实验得出提高还原温度或降低CO浓度有利于抑制碳沉积，提高产品气的质量。同时研究表明在该循环过程中，高温有利于还原过程的进行，但不利于水蒸气分解制氢反应，产氢速率随温度升高而下降，因此理论上采取不等温操作有利于提高总的制氢效率。以负载型氧化铁作为循环介质，在所有实验中循环的稳定性都不是很好，随循环次数的增加总产氢量和产氢速率迅速下降，而温度越高时这种趋势越明显，800℃时三个循环之后几乎没有氢气的产生。关键词：氢能、制氢、水蒸汽—铁法、燃料电池AbstractHydro

4、genisthecleanestfuelfortransportationbecausetheproductofbuminghydrogenisonlywater．Especially,PEMFCtechnologymakesitavailable．Weputforwardanovelmethodofhydrogenproductionviapartiallydecompositionofwater．Thismethodishydrogenproductioncycle．includingthreeprocesseswithironascontactmass

5、：inthefirstphase．steamreactswithirontoproducehydrogenandironisoxidized；inthesecondphase，thecontactmassisreducedbylowerenergyfuelgas；inthethirdphase，lowerenergyfuelgasgenerated．Thereac-tiontemperatureislowerandhydrogencomesfromwaterwithoutanyimpurity．11地hydrogenproductionissuitablef

6、orapplicationinanykiI】doffuelcells．Atnormalpressure．thetheoryhydrogenstoragerateis4．76％fmassratios)．Inthisthesis．anovelprocesswasdesignedanddevelopedwhichCallenlargetheSOUI∞offuel,notonlyhydrocarbonandalcoholbutalsocoalorregenerationfuelsuch船biologicmass．Thebulkofthisthesisisconcer

7、nedwiththethermod3，13atnicanalyzingandreactionmechanismsforthewholereactionsystem．Asupportedironmediumwhichhashighspecificsurfaceareawasprepared，Thehydrogenproduction，late，hydrogenqualityandcyclestabilityofreactionwhichusedthesupportedironB．Scyclecontactmass，hydrogenorcarbonmonoxid

8、easreducinggasattemperatur