试析组合化学法筛选光催化剂分解生物质制氢的研究

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1、湖南大学硕士学位论文组合化学法筛选光催化剂分解生物质制氢的研究姓名：罗福坤申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：周小平20050501硕士学位论文摘要氢气是一种最清洁的能源材料，目前氢气主要通过天然气、石油、煤这些不可再生资源进行生产，由于传统化石能源日趋枯竭，用光催化分解水制氢受到了广泛的重视。而在光催化分解水的研究中，寻找高效的光催化剂和构建高效的光催化体系非常重要。本文针对这一研究课题并结合组合化学的方法发展了一种快速扫描光催化剂的方法，通过加入生物质(有机碳水化合物)作为电子给体，以光催化反应中硝基苯被还原生成苯胺为探针反应，用CCD照相机扫描所生成的苯

2、胺对合成的催化剂进行评价。由组合化学扫描的结果，我们发现450℃下灼烧的氨水水解的Ti02样品或加入聚合物制备的介孔Ti02样品具有较高的光催化活性。随着Pt负载量的增加会使生成的探针分子苯胺的量减少，我们认为是由于不同的反应机理导致的结果。对于掺杂其他元素的Ti02，我们发现掺杂了SnO的Ti02表现出较高的活性；同时掺杂了碱金属，碱土金属的Ti02也具有一定的光催化活性。在本研究工作中我们设计了在高压汞灯下反应的不锈钢大反应器，通过对实际生成的氢气进行定量检测，对我们扫描的结果进行了验证．同时证明加入生物质作为电子给体可以大大提高光催化产氢速率。通过对不同表面结

3、构的Ti02的光催化转化生物质制氢的的研究，我们发现在相同的Pt负载量(0．1wt％)情况下，在氨水水解法制备的Ti02样品中，在450℃下灼烧的样品具有较高的催化活性。该材料为锐钛矿结构，比表面为61．2m2／g，产氢速率为245．7p．mole／g．cat．h。在加入模板剂制备的介孔Ti02样品中，以P3为模板剂、在450℃下灼烧制备的介孔Ti02具有最高的活性，该样品也为锐钛矿结构，比表面为60．1m2／g，产氢速率为308．1p．mole／g．cat．h。研究结果表明，在我们的光催化分解生物质制氢的催化剂中，锐钛矿结构的催化剂显示了较高的光催化活性，而比表面

4、对催化活性也有较大影响。在本论文的补篇中，我们采用P123(E020P070E020)做模板剂合成了纳米孔二氧化硅材料SBA．15，该材料比表面为8500m2儋，平均孔径为6nm。通过化学修饰法在SBA．15上进行甲基化修饰，使材料从亲水性变为疏水性，具有吸油性能。我们用红外光谱对材料进行了表征，结果表明材料表面被修饰上了甲基。我们的油水分离性能测试表明，这种甲基化的纳米孔材料SBA一15对浮于水表面的油层具有一定的选择吸收性能。关键词；组合化学：光催化生物质制氨：纳米子L材料；吸油材料组合化学法筛选光催化剂分解生物质制氢的研究AbstractWiththedepl

5、etionoffossilfuelandcontinuouslyincreasingdemandsforenergy，hydrogenfuelacleanfuelattractsmoreandmoreattentionofscientists．Beingnotexistinnature，hydrogeniscurrentlyproducedfromnon—renewableresources，suchasnaturalgas，coal，orpetroleum．However，itcouldinprinciplebeproducedfromrenewableresou

6、rces，suchaswater，andbiomass．Whilehydrogenisgeneratedbyphotocatalyticprocess，thediscoveryofaactivecatalystisimportant．Inthiswork，wedevelopedacombinatorialtechnologyforscreeningphotocatalystbasingonthefastdetectionofaniline．Inthereaction，weusednitrobenzeneasprobemolecules．Whenshiningligh

7、tovercatalyst，electronsareexcitedfromvalencebandtotheconductivitybandofcatalystandelectron—holepairsaregenerated．Theholesbeingelectronreceiveroxidizethebiomass(hy曲ocarbons)，whilethenitrobenzeneharvestselectronsandisreducedtoaniline．Theas—formedanilinecanreactwithfluorescaminetoformac