改性cu-ssz-13分子筛上nh_3选择性催化还原no的性能研究

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1、ＴＩＡＮＪＩＮＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹ中国第－所现代大学讚ＦＯＵＮＤＥＤＩＮ１８９５（＾ｉｌａｍ＂ｊｍ心＾ｍｍｗｐ－硕±学位论文学科专业化学工艺；；作者姓名；张冉冉ｍ指导教师；李永过教授天津大学研究生院２０１５年５月讀顏巧一改性Ｃｕ－ＳＳＺ－。分子筛上ＮＨ选择性傕化ｓ还原ＮＯ的性能研究Ｓｔｕｄｏｎ－－ｙＭｏｄｉｆｉｅｄＣｕＳＳＺ１３Ｃａｔａｌｓｔｓ化ｒｙｔｈｅＳｅｌｅｃｔｉｖｅＣａｔａｌｔｉｃＲｅ加ｃｔｉｏｎｏｆＮＯｙｗｉｔｈＮＨ３学科专业：化学工艺研巧生：张冉冉

2、指导教师；李永红教授天津大学化工学院二零一五年五月独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加Ｗ标法和致谢之处外，论文中不包含其他人己经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料一。与我同工作的同志对本研巧所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名■：签字日期：苗女年扛月苗日／学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可将学位论义的全部或部分扣容编入有

3、关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编Ｗ供查阅和借阅。同意学校向国家有关部ｎ或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名ｅ＾＾１＜签字日期；如巧月日签字日期：？／户年ｒ月＾日｜＾么摘要氮氧化物是柴油车尾气中的主要污染物之一，氨气选择性催化还原技术是脱除ＮＯ、ｘ最有效的方法，其中催化剂的研发是核屯技术。铜基分子筛催化剂因表现出优异的脱硝性能而成为目前研究的重点一。本文制备了种廉价环保型的－Ｚ－１ＣｕＳＳ３，过渡金属分子筛针对该催化剂脱硝活性及抗毒性能的局限性，又

4、用Ｃｕ－－元素负载对其进行了改性，并系统地研究了改性ＳＳＺ１３催化剂的脱硝性能。＂＂一－ＳＳＺ－首先Ｗ价廉的铜按络合物为模板剂，采用步水热法合成Ｃｕ１３分‘ｉ°°－。该催化剂在空速为ｌ〇〇〇〇〇ｈ、温度为２００Ｃ４００Ｃ时，ＮＯ的转化率达到子筛，－９０％Ｗ上。ＸＲＤ和ＢＥＴ结果表明该催化剂具有ＳＳＺ１３的特征峰和很高的结晶度，。ＥＭ，而且较大的化表面积和孔容符合微孔结构特征有利于气体吸附Ｓ结果显示该催化剂具有规则的六面体形貌－ＴＰＲ结果表明该催化剂具有。ＥＰＲ和战２＋良好的氧化还原性能，其中孤立的Ｃｕ是主要的活性物种。其次，为了拓宽活性温度窗口应对复

5、杂多变的机动车尾气组分和温度。用Ｆ－－１３进行改性过渡金属ｅ和Ｃｅ对ＣｕＳＳＺ。同时考察了三种不同的负载方法对脱硝活性的影响，结果发现液体离子交换法制备的催化剂性能最好。从ＸＲＤ和－－－－－－ＳＥＭ结果中发现Ｆｅ／ＣｕＳＳＺ１３、Ｃｅ／ＣｕＳＳＺ１３和饥ＳＳＺ１３显示出相同的特征峰和形貌，表明金属负载并不能改变催化剂的晶型结构和表面形貌。然而－ＴＰＲ－氏、ＸＰＳ和ＵＶＶｉｓＤＲＳ分析发现离子改性丰富了铁和饰的活性物种，低氧化价态的金属离子比例增多，使得氧空缺位增多，促进ＮＯ到Ｎ０２的氧化，加速快速ＳＣＲ反应速率。而且过渡金属物种的还原峰出现，增强了催

6、化剂的氧化还原能力ｅｕ－Ｚ－。原位红外对Ｆ／ＣＳＳ１３脱硝机理的研究结果发现在低温－ＮＨ３ＳＣ民反应中，，ＮＨ３吸附于Ｂｒｅｎｓｔｅｄ和Ｌｅｗｉｓ酸位Ｎ０＋０２吸附于催化剂上２＋３－ＮＯ這要活性中间化然后被ＮＨ反应生成ｃｉｓＮ２〇２＼ＮＯ和３还原主要生成Ｎ２。最后对催化剂的脱硝活性、选择性、抗商空速性能、抗中奉性能、水热稳定—ｉ－活性及原料气对活性的影响进行了探究ｅｕ－ＳＳＺ１１５００００ｈ、。Ｆ／Ｃ３在髙空速，°４００ＣＷ上时仍表现出８５％Ｗ上的ＮＯ转化率，提商了高温催化活性；而Ｃｅ的°负载则提高了２００ＣＷ下的低温催化活性。改性后的催化剂Ｎ２

7、选择性在测试湿度范围内接近１００％，抗水热稳定性也得到提商，而且抗积碳、耐水抗硫中毒性°一能也进步提商，３００Ｃ、１００ｍ／ＬＳ〇、５％战０５％ＣＨ和５％Ｃ０在ｇ２、２４２存在时仍能表现出９０％Ｗ上的ＮＯ转化率。过渡金属的负载抑制了ＮＨ４ＨＳＯ４和（ＮＨ４）２Ｓ０４的生成，但会生成少量的金属硫酸盐，导致催化剂不能完全抗硫中毒。ＮＨ－ＳＣＲＣｕ－Ｚ－１，关键词：柴油车尾气，脱硝，３，ＳＳ３，铁助剂饰助剂ＡＢＳＴＲＡＣＴｓｏｎｅｏｔｅｍａｎｏｕｔａ