高效铈基氧化物催化剂用于nh_3选择性催化还原no_x

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1、分类号密级ＵＤＣｉｉ南ｉｌｆ又义杀禱ＮＡＮＪＩＮＧＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹＯＦＳＣＩＥＮＣＥ＆ＴＥ州ＮＯＬＯＧＹ硕壬学位论文高效锦基氧化物催化剂用于ＮＨ３选择性催化还原ＮＯｘ（题名和副题名）黄海而（作者姓名）指导獅姓名张晋华副勸受单文坡副教控：学位类别工学硕壬学科名称琢境工程研究方向大气污染与控制２０１５年３月论文提交时间注１：注明《国际十进分类法ＵＤＣ》的类号。硕壬学佐４＾文高效鋪基氧化物催化剂用

2、于ＮＨ３选择性催化还原？〇＾作者：黄海丽指导教师；张晋华副教授单文坡副教授南京理工大学２０１５年３月Ｍ．Ｄ．ＤｉｓｓｅｒｔａｔｉｏｎＨ－－ｉｈｌｅｆｆｉｃｉｅｎｔＣｅｒｉｕｍｂａｓｅｄＣａｔａｌｓｔｓｆｏｒｇｙｙＳｅｌｅｃｔｉｖｅＣａｔａｌｔｉｃＲｅｄｕｃｔｉｏｎｏｆＮＯ＾ｙｗｉｔｈＮＨ３ＢｙＨｕａｎａｉｔｉｇＨＳｕｐｅｒｖｉｓｅｄｂｙＡｓｓｏｃ．Ｐｒｏｆ．ＪｉｎｈｕａＺｈａｎｇａｎｄＡｓｓｏｃ．Ｐｒｏｆ．ＷｅｎｐｏＳｈ

3、ａｎＮａｎｉｎＵｎｉｖｅｒｓｉｔｏｆＳｃｉｅｎｃｅ＆ＴｅｃｈｎｏｌｏｊｇｙｇｙＭａｒｃｈ，２０１５声明本学位论文是我在导师的指导下取得的研究成果，在本学，尽我所知位论文中，不包含其他人已经发表或公布，除了加Ｗ标注和致谢的部分外过的研究成果，也不包含我为获得任何教育机构的学位或学历而使用过的材料一。与我同工作的同事对本学位论文做出的贡献均己在论文中作了明确的说明。研究生签名巧，ｔ年ｄ月日；凌ｉｋＭ学位论文使用授权声明南京理工大学有权保存本学位论文的电子和纸质

4、文档，可借阅或上网公布本学位论文的部分或全部内容，可Ｗ向有关部口或化构送交并授权其保存、借阅或上网公布本学位论文的部分或全部内容。对于保密论文，按保密的有关规定和程序处理。研究生签名；葦攻确Ｍ年多月之？日３硕±学位论文高效巧基氧化物催化剂用于ＮＨｇ选择性催化还原ＮＯ，摘要－ＳＣＲ技术ＮＨ３选择性催化还原Ｎ＆技术（即ＮＨ３）被认为是最有希望全面应用于一柴油车尾气ＮＯ，净化的技术之。－ＳＣＲ系统的核也和关键催化剂是整个ＮＨ３。由于移，且安装催化剂的空间很小动源柴油车的工况通常

5、不稳定，所Ｗ应用于柴油车尾气ＮＯ，去除的催化剂必须具有很寃的活性温度窗口、耐高空速性能Ｗ及优异的低温活性，而现有的催化剂体系仍存在一定的问题，因此开发高效、稳定、环境友好的新型催化剂对－ＳＣ艮技术在柴油车尾气ＮＯ去除方面的实际应用具有重要意义ＮＨ３，。ｅ〇Ｗ〇－Ｔ本文采用简单易行的均匀沉淀法制备出Ｃ２／３ｉ〇２催化剂，从制备过程中沉淀ｅ〇－Ｔ时间对Ｃ２／Ｗ〇３ｉ〇２催化剂脫硝活性影响进行研究，并对催化剂的耐高空速能力和抗－－＆〇抗Ｓ〇２性等进行考察，利ＥＤＳ、ＸＰＳ、ＨＴＰＲ、：同时用

6、Ｎ２物理吸附、ＸＲＤ、ＳＥＭ２ＮＨ－ＴＰＤ３／Ｎ０，等多种表征方法对催化剂的构效关系进行探讨，对均匀沉淀法所制备的催化剂的优异催化性能及Ｃｅ活性组分的催化作用进斤研究。具体研究成果化下：－１２ｈ的ＣｅＷＴｉ〇具有优异的ＮＨＳＣＲ活性，活性温度窗口宽，沉淀时间为〇．２〇．ｉｘ３－ｉ°°２００￣，０００ｈ空速时在１７５Ｃ４２５Ｃ的范围内可实现８０％Ｗ上的Ｎ〇ｘ转化率，且化选择性高。同时，该催化剂具有优异的財高空速能力和较强的抗Ｈ２０抗Ｓ〇２能力，有望实际应用于ＮＨ３选择性催化还原去除柴油车

7、尾气中的ＮＯｘ。根据催化剂制各过程中ｐＨ值的变化规律、ＸＰＳ１＾及ＥＤＳ能谱分析结果，推测出Ｃｅ〇／－Ｔ２Ｗ〇３ｉ〇２催化剂的形成过程：随着溶液ｐＨ值逐渐增大，Ｔｉ物种和Ｗ物种首先共ｅ物种均匀地沉淀到已经沉淀的Ｗ－Ｔ。沉淀出来，然后，Ｃｉ物种表面均匀沉淀过程对于－在Ｗ〇－Ｔｅ３ｉ〇２表面形成高度分散的Ｃｅ〇２结构非常重要，从而使ＣＯ／Ｗ〇３Ｔｉ〇２催化剂－ＳＣＲ活性具有优异的ＮＨ３。构效关系探讨表明：随沉淀时间的延长ｅＣｅ物，催化剂表面Ｃ含量逐渐増多，种与ＷＴ一ｉＯｘ载体的作用进步増

8、强，比表面积也逐渐増大；Ｃｅ物种的引入抑制了Ｃ／－ｅ〇２Ｗ〇Ｔｉ〇２催化剂锻烧过程中Ｔｉ〇的重结晶过程３２，从而使活性物种得到更好的分散；沉淀时间的延长可Ｗ提高催化剂表面活性Ｃｅ物种含量，増加催化剂表面氧空位数量，提高催化剂的氧化还原能为，进而增强催化剂低温时将ＮＯ氧化为Ｎ０２的能力，通过＂＂快速ＳＣＲ反应促进催化剂的低温ＳＣ民活性；同时，沉淀时间的延长会