改性In_H-Beta催化CH4选择性还原NOx的研究

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1、硕士学位论文改性In/H-Beta催化CH4选择性还原NOx的研究STUDYONSELECTIVECATALYTICREDUCTIONOFNOxBYCH4WITHMODIFIEDIN/H-BETA温正中哈尔滨工业大学2017年12月国内图书分类号：X506学校代码：10213国际图书分类号：504密级：公开工学硕士学位论文改性In/H-Beta催化CH4选择性还原NOx的研究硕士研究生：温正中导师：朱荣淑副教授申请学位：工学硕士学科：环境科学与工程所在单位：深圳研究生院答辩日期：2017年12月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:X506U.D.C:

2、504AdissertationsubmittedinpartialfulfillmentoftherequirementsfortheacademicdegreeofMasterofEngineeringSTUDYONSELECTIVECATALYTICREDUCTIONOFNOxBYCH4WITHMODIFIEDIN/H-BETACandidate：ZhengzhongWenSupervisor：AssociateProf.RongshuZhuAcademicDegreeAppliedfor：MasterofEngineeringSpeciality：Environme

3、ntalScienceandEngineeringAffiliation：ShenzhenGraduateSchoolDateofDefence：December,2017Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要烟气中的氮氧化物是一种重要的大气污染物，对人类的身体健康以及生产生活产生很多不利的影响。In/H-Beta在无硫无水条件下具有很好的CH4-SCR脱硝性能，但是存在抗硫抗水性差的问题。本文主要研究In/H-Beta催化剂的性能改性问题，对In/H-Beta催化

4、剂的系统改性、制备条件优化、反应条件影响进行了一系列的研究。本文发现In/H-Beta具有很差的抗硫抗水性，在100ppm二氧化硫和5%水蒸气条件下脱硝率最高仅为32.8%。采用了第二金属的负载和金属氧化物的掺杂两种方法对In/H-Beta进行改性。在改性后的催化剂中，Co-In/H-Beta、In-Cr2O3/H-Beta、In-MnO2/H-Beta、In-Fe2O3/H-Beta、In-Co3O4/H-Beta和In-NiO/H-Beta相比In/H-Beta具有较好抗硫抗水性。其中In-Co3O4/H-Beta催化剂在含硫含水条件下具有最优的CH4-SCR脱硝性能，

5、脱硝率最高可达83.1%。本文研究了不同制备条件对In-Co3O4/H-Beta催化剂的影响。研究结果表明：通过离子交换法掺杂Co3O4比浸渍法更能巩固分子筛的骨架结构，脱硝性能相比浸渍法高出46.8%。硅铝比为25的H-Beta具有更多的Brønsted酸性位，用该类分子筛制备的催化剂脱硝性能最优。1:8是催化剂的最优Co3O4/H-Beta质量比。离子交换液中In的最适浓度为0.033M，此时In负载量趋于饱和。催+化剂的最佳煅烧温度为500℃，此时InO/In2O3为1.06。制备条件优化后的In-Co3O4/H-Beta在含硫含水条件下，脱硝率最高可达87.6%。本

6、文进一步研究了不同反应条件下In-Co3O4/H-Beta催化剂的CH4-SCR脱硝效果。研究结果表明：SO2浓度和水蒸气浓度变化会对催化剂产生较大的影响。当二氧化硫浓度在0-100ppm，水蒸气浓度在0-8%之间时，催化剂具有较好的抗硫抗水性。In-Co3O4/H-Beta催化剂的催化效果随着CH4/NO比例的增加而增强，随着氧气浓度的增加先增强后降低，氧气浓度为8%时催化剂具有最好的脱硝效果，对600ppm以下的NO具有较好的催化去除效果，空速低于10-1000h时催化效果显著。当NO初始浓度为400ppm，CH4/NO比例为1，氧气-1浓度10%，空速为9440h，S

7、O2浓度为100ppm，水蒸气浓度为5%时，催化剂的最高脱硝率为97.6%。说明In-Co3O4/H-Beta催化剂具有较好的抗硫抗水性。关键词：脱硝；CH4-SCR；In/H-Beta；改性；Co3O4；抗硫抗水性-I-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文AbstractNOxinfluegasisanimportantkindofatmosphericpollutant.Nitrogenoxideshavealotofadverseeffectsonhumanhealthandproduction.In/H-Beta