原子阱痕量分析方法测量环境样品中的85kr和81kr

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1、令斡學在术大彥博士学位论印论文题目身、子量分析方:去测量坏境样品中的和作者姓名杨胃学科专业物学导师姓名胡■城完成时间二—五年四月肀逾科營敉水犬摩博士学位论文原子阱痕量分析方法测量环境样品中的和作者姓名:杨国民学科专业:物理化学导师姓名:胡水明教授完成时间:二〇一五年四月UniversityofScienceandTechnologyofChinaAdissertationfordoctor'sdegreeAtomTrapTraceAnalysisDeterminingtheAbundanceof85Krand81KrintheEnv

2、ironmentalSampleAuthor'sName:GuominYangSpeciality:PhysicalChemistrySupervisor:Prof.ShuimingHuFinishedtime:April2015中国科学技术大学学位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成果。除己特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含任何他人已经发表或撰写过的研宄成果。与我一同工作的同志对本研宄所做的贡献均已在论文中作了明确的说明。作者签名:签字日期:中国科学技术大学学位论文授权使用声明作为申

3、请学位的条件之一,学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学拥有学位论文的部分使用权,即:学校有权按有关规定向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅,可以将学位论文编入《中国学位论文全文数据库》等有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。保密的学位论文在解密后也遵守此规定。开□保密年作者签名:也丨減导师签名:签字日期:签字日期:二摘要摘要惰性气体放射性同位素,主要以气态的形式存在于大气层中,来源稳定。其中半衰期万年,同位素丰度主要

4、由大气上层中稳定同位素与宇宙射线产生,来源单一;半衰期年,当前同位素丰度,主要来源于核乏燃料棒的后处理过程。因其稳定的物理和化学性质、较快的气液溶解平衡和详细记录的大气输入曲线,和分别是万年和年环境样品测年的理想同位素示踪剂。冷原子阱痕量分析是一种激光冷却原子原理,通过控制激光频率将特定原子减速、俘获并探测的技术,具有高灵敏度、高选择性、零背景的优点。本论文的工作主要是:提髙装置的俘获效率,解决和验证定量测量能力,并开展环境样品的测量。提出并利用激光共振猝灭俘获方法,成功实现稳定同位素对痕量同位素单原子计数的实时标定,解决了系统俘获

5、状态不同造成的准确测量难题,完善了冷原子阱痕量分析装置的定量分析能力。在此基础上,与瑞士伯尔尼低本底辐射计数(实验室和美国阿贡国家实验室研宄组三方独立测量一系列标准样品,验证了装置的定量测量能力。分析了测量的误差:单原子计数和校正误差、稳定同位素测量误差以及交叉污染误差,给出了对和的有效测量范围。开展了国内多地空气中浓度测量工作,测量了华北深层百万年尺度的地下水以及河北正定县、雷州半岛和新疆西北等地的年轻地下水,给出了地下水和的表观年龄。本论文的章节内容安排如下:第一章介绍稀有气体长寿命放射性同位素的性质和应用领域;第二章介绍了原子

6、阱痕量分析的基本原理和实验装置,对单原子计数的识别、激光共振猝灭荧光检测的原理和测试,以及与瑞士、美国研究组的验证工作。最后分析了交叉污染的模型以及合肥测量的能力。第三章介绍了样品的处理装置:水中溶解气萃取装置和氪气提纯装置。介绍了开展的国内空气中浓度测量,以及对河北平原深层地下水、正定县浅层地下水、雷州半岛和新疆西北地下水的和测年工作。摘要第四章为实验总结以及对未来装置改进的展望关键词:放射性同位素,原子阱痕量分析,地下水,测年ABSTRACTAbstractNoblegasradioisotopesmainlyresideint

7、heatmosphereasgaseousformandtheircontentsarestableand/ortraceable.81Kr(ti/2=2.29xlO5years,isotopicabundance5x10"13)isproducedbycosmicray-inducedreactionswithstableisotopesintheupperatmosphere.85Kr(tx/2=10.74years,isotopicabundance2.5x10一,ABSTRACTingleatomidentification

8、anditssimulationarepresented.Themethodoflaserquench?ingispresentedtonormalizetheefficiencyofsingle-atomcounting.Testo

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