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时间:2019-03-12
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1、大连理工大学硕士学位论文Silicalite-1沸石膜的合成及其核-壳催化剂的设计与应用姓名:周敬林申请学位级别:硕士专业:化学工艺指导教师:张雄福20090620大连理工大学硕士学位论文摘要直接内重整熔融碳酸盐燃料电池(DIR.MCFC)是一种高温型燃料电池,特别适宜于用做分布式电源以取代热电站。DIR.MCFC可将天然气或甲烷水汽重整反应置于电池内部,不需要外重整器而使系统得到简化,电化学反应放热和重整反应吸热可实现互补,C02可实现循环使用,氢气电化学消耗可加速重整反应右移,提高了系统效率。但是DIR.MCFC存在催化剂碱中毒问题,严
2、重影响电池的正常运行和电池性能。因此,提高重整催化剂抗碱中毒能力成为延长DIR.MCFC运行寿命、降低成本、维持系统效率的主要举措之一。沸石分子筛膜具有均一而规则的微孔道结构,孔径大小接近分子尺寸,而且耐高温、化学稳定性好、机械强度大,被广泛应用于吸附、催化、气体分离等领域。同时,随着膜技术和材料科学的发展,核.壳结构(Core.Shell)、中空微球(HollowSphere)、微胶囊(Capsule)等新结构不断涌现,沸石分子筛膜开始在新型结构领域崭露头角。本论文针对DIR.MCFC催化剂碱中毒问题,设计合成了Silicalite.1沸
3、石膜包覆型镍基核.壳催化剂,并用于池外碱处理和甲烷水汽重整反应:(1)制备了粒径大小在150nm左右的Silicalite.1分子筛,并运用XRD、TEM对其形貌、粒径大小和晶体类型进行了表征。(2)设计了一种分子筛晶粒组装方法,采用丫.氨丙基三甲氧基硅氧烷(AP.TMS)作为偶联剂,将Silicalite.1晶粒桥联于多孔Si02小球、金属镍网和泡沫镍载体表面,Silicaltie.1品种呈现单层分布:水热晶化处理后生长Silicalite.1沸石膜,考察了载体性质、前驱液组成、晶化时间和晶化温度对成膜的影响,并采用VanderDrift
4、进化理论解释Silicalite.1成膜过程。(3)采用浸渍法制备12.5wt%的Ni.Si02和Ni.A1203甲烷重整催化剂,在其表面偶联组装Silicalite一1品种层后,水热晶化生长Silicalite.1沸石膜形成Silicalite一1/Ni—Si02和Silicalite.1/Ni.A1203核.壳催化剂,并运用SEM对其表面形貌、膜层厚度进行了表征。分别将S150.24和S175.24样品进行池外碱处理和甲烷重整反应(方式A和方式B)。结果表明,Silicalite.1/Ni.Si02和Silicatite.1/Ni.A1
5、203核.壳催化剂具有较强的抗碱中毒能力,甲烷转化率分别达到16%和58%,高于碱中毒后Ni.Si02和Ni.A1203催化剂的2%和8%。关键词:沸石膜;熔融碳酸盐燃料电池;纯硅分子筛;直接内重整;甲烷水汽重整Silicalite-1沸石膜的合成及其核一壳催化剂的设计与应用SynthesisofSilicalite一1ZeoliteMembraneandtheDesign&ApplicationofSilicalite·-1Core·-ShellCatalystAbstractThereiSsubstantialInterestinDir
6、ectInternalReforming·MoltenCarbonateFuelCell(DIR—MCFC)aspotentialalternativetothermoelectricplantsfordistributedelectricalpowergeneration.Withinternalnaturegasormethanefuelreforming.theDIR—MCFCeliminatestheneedforanexternalreformer,hastheadvantageofhigherenergyandsystemeff
7、iciency嬲wellasmaximizeshydrogenproductionandimprovescarbondioxidemanagementsinthefuelcell.Butthenickelcatalystformethanesteamreformingdeterioratesunderthehi曲workingtemperatureintheDIR—MCFC,whichnegativelyaffectsitsoperationandperformance.Hence,improvingalkaliresistanceabil
8、ityofthereformingcatalystbecomesthekeyacttoextendDIR—MCFCworkinglife,reducecapitalcostand
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