sapo-34分子筛合成与mto工艺的研究

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1、西北大学硕士学位论文SAPO-34分子筛合成与MTO工艺的研究姓名：张璐璐申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：陈立宇20090611摘要甲醇制烯烃(MTO)反应作为替代石油路线生产低碳烯烃的新兴工艺受到了世界范围的广泛关注。SAPO．34分子筛以其极高的甲醇转化率和优异的乙烯、丙烯选择性成为目前MTO反应最好的催化剂。然而，采用传统水热法合成的SAPO．34分子筛容易粘壁和结块。因此，本课题开发了一种制备SAPO．34分子筛的新方法一干胶液相转化法，并对影响其合成的因素进行了系统研究。本文探索了采用干胶液相转化法合成SAPO．34分子筛的晶化机

2、理，提出了溶化结晶的假设，并经过一系列实验研究和细致的谱图分析，证实了液相干胶转化与水热合成机理的本质区别。本文考察了影响干胶液相转化法合成SAPO．34分子筛的因素。结果表明：(1)采用胶容率高，含铁量少的拟薄水铝石为原料所合成的SAPO．34分子筛结晶度最好。(2)干胶中含水量越低催化性能越好，在晶化过程中加入水可以生成结晶度更好的SAPO．34分子筛，在配制干胶时加入模板剂或醋酸更容易生成杂晶。本文研究了MTO反应的过程，其最佳工艺条件为：反应温度440℃，原料中甲醇：水体积比为l：l，液空时速为2．4ffl，粒径LL

3、率达到98％以上，乙烯和丙烯总选择性为87％，并且所合成的催化剂经多次再生后仍能达到80％以上，催化剂的寿命为3．5h，性能良好。本文对干胶液相转化法制备覆载型催化剂进行了探索性实验。结果表明：采用氧化硅覆载型SAPO．34分子筛的甲醇转化率在99％以上，乙烯和丙烯的总选择性在73％以上，MTO反应催化性能一般。采用三氧化二铝覆载的蛋壳型分子筛大部分生成了二甲醚。最后，本文还考察了模板剂回收利用的影响。对比标品，经过系列表征可知：采用干胶液相转化法，重复利用的模板剂能够合成出纯度较好、催化剂性能较高的SAP0-34分子筛。关键词SAPO．34分子筛，

4、干胶液相转化法，MTO(甲醇制低碳烯烃)AbstractMethanoltoolefin(MTO)hasreeeivedwideattentioninthisworld嬲apotentialmethodinsteadofconventionaloilroute．SAPO一34molecularsieveisapotentialcatalstbecauseithaShighselectivityofethaneandpropeneandconversionofmethanolforMTOreaction．Butusingthetraditionalhy

5、drothermalmethodsynthesizesSAPO-34molecularsieveeasilycakingandsticky．ThetopicdevelopedanewpreparationmethodofSAPO一34molecularsieve—drypowderliquidtransformationmethod．Atthesametime，systematicallystudiedtheimpactofthesynthesisofvariousfactors．Inthispaper，crystallizationmechanis

6、mofdrypowderliquidtransformationmethodhasbeentoexplore．Putforwardasynthesismethodoftheassumption，thatisthemechanismofmeltcrystallization．Afteraseriesofexperimentalstudiesanddetailedanalysisofthespectra,whichconfirmedtheessentialdifferenceofthesynthesismechanismbetweenthetransfo

7、rmationofliquiddrypowdertransformationmethodandhydrothermalmethod．ThisarticleinvestigatedtheimpactofdrypowderliquidtransformationSAPO-34molecularsievesynthesisfactors．Theresultsshowedthat：(1)ThismethodsynthesizedSAPO-34molecularsievecrystallinitybest，whichusedthehighertherateof

8、plasticcapacity,thelessironcontentofthepseudo—boehmite