sapo-34及复合膜制备、表征及其膜反应器性能的研究

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1、SAPO一34及复合膜的制备、表征及其膜反应器性能研究摘要沸石膜具有与分子尺寸相近的孔道体系，能耐高温、化学及生物侵蚀，可在分子级别上进行物质分离，并在实现催化分离一体化及光电子、化学传感器等领域中显示了潜在的应用前景。SAPO一34(CHA型)沸石具有独特的孔道结构，孔径大小为0．38nnl，是一种性能优良的催化剂且在小分子气体分离中具有良好的分离性能，在催化和分离等过程中具有潜在的应用价值。基于SAPO一34沸石材料，合成出性能优良的SAP034沸石膜及其复合膜，构建催化反应和分离一体化膜反应器，具有重要意义。本文系统地研究了合成条件对SAPO．34分子筛的影响，采用不

2、同的合成手段调控合成了不同粒径人小的SAPO．34分子筛品种。在多孔陶瓷管上合成了SAPO．34沸石膜和SAPO一34／炭复合膜，探讨了成膜条件对SAPO．34及复合膜的影响，并采用XRD、SEM、等手段进行了表征，研究了合成膜的气体渗透特性；开展了SAPO．34沸石膜和SAPO一341炭复合膜在甲烷脱氢无氧芳构化反应中的应用工作，构建了SAPO．34沸石膜及SAPO一34／炭膜反应器，评价了膜反应器的反应性能，与固定床反应器进行了比较。(1)以四乙基氢氧化铵(TEAOH)为模板剂，分别考察了合成温度、合成时间、陈化时问、合成液中水含量对SAPO．34分子筛合成的影响；通过

3、加入品种、微波加热和预处理硅源有效地调控了分子筛的大小，制备得到的分子筛粒径分别为l“m、200nm和400nln，且分子筛的粒径分布均一，结晶度较高。(2)分别采用常规加热和微波加热在多孔陶瓷管上合成了SAPO．34沸石膜。在以N2为吹扫气，温度为973K且进料压和渗透压均为为0．1MPa时，常规和微波加热合成的SAPO一34沸石膜对H2／CH4的理想选择性分别为27和45，H2的渗透率分别为3．5×10‘7mol·Pa-1·m-2．s。1和2．32x10～mol·pa-I．m-2．S一。膜在温度为973K下均具有良好的稳定性。(3)采用浸渍提拉法在多孔陶瓷管上制各了SA

4、PO一34／炭复合膜。室温下，膜对H2／CH4的和C02／CH4分离选择性分别为112和253。在以N2为吹扫气，温度为973K且进料压和渗透压均为0．1MPa时，膜对H2／CH4的理想选择性为78，H2的渗透率达到8．2×10～m01．paq．m-2．S～。(4)构建了SAPO一34及SAPO。341炭膜反应器，并进行了甲烷无氧芳构化反应。结果表明：反应温度为973K，在SAPO一34沸石膜反应器和SAPO．34／炭膜反应器中，甲烷的转化率分别16．8％和17．2％，苯的收率分别为9．1％和9．3％，与传统的固定床反应器相比，甲烷的转化率分别提高了33．5％和41．6％，

5、苯的收率分别提高了46．7％和51．8％。关键词：SAP0-34；沸石膜；二次生长法；微波合成；膜反应器；甲烷脱氢芳构化大连理工大学硕士学位论文PreparationandCharacterizationofSAPO-34anditsCompositeMembranesforApplicationinMembraneReactionAbstractZeolitemembraneshavinginorganiccrystallinestructureswithuniform—sizedporesofmoleculardimensionsposesspotentialingas

6、andliquidseparationatthemolecularlevel，reactionandseparationprocessintergratedmembranereactorsduetotheirsuperiorthermalstabilityandgooderosionresistance．Recently，zeolitemembranesalsoshowgreatpotentialapplicationsinoptoelectronicsandchemicalsensor．SAPO一34zeolite(CHA—type)hasuniquethree—dime

7、nsionalchannelswithaporediameterof0．38nm，whichisanexcellentcatalystinmanyimportantreactionsandhaspotentialforlightgasseparation，givingamazingindustrialapplicationprospectsinthecatalysisandseparationprocesses．SynthesisandapplicationofhighperformanceSAPO一34andit