煤化学链燃烧钙基复合载氧体的制备及性能研究

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1、煤化学链燃烧钙基复合载氧体的制备及性能研究学位论文完成日期：指导教师签字：答辩委员会成员签字：1匆幺‘k鬈青岛科技大学研究生学位论文煤化学链燃烧钙基复合载氧体的制备及性能研究摘要煤直接化学链燃烧技术受到了广泛关注，该技术将载氧体与煤在燃料反应器中直接接触，以水蒸气为气化介质，通过载氧体释放的晶格氧来实现合成气的还原反应。载氧体制备是该技术工业应用的关键技术之一。本文针对CaSO。载氧体在煤直接化学链燃烧应用中存在的问题，通过添加助剂及惰性载体，制备了系列钙基复合载氧体。在流化床内，以水为流化气化介

2、质对其性能进行了探索，主要内容如下：(1)以工业级CaS04和膨润土为原料，采用机械混合造粒规模化制备了CaS04／Bentonite复合载氧体。CaS04含量为60叭．％的CaS04／Bentonite载氧体具有高的反应活性及抗磨损能力，磨损率为0．089％·h一。在800～900℃，载氧体与煤反应活性随温度升高而增强。反应温度为900℃时，气体产物中C02平均浓度为89．52％。七次循环反应后，碳转化效率在70％以上，C02的平均体积含量保持在80％左右。x射线衍射分析表明，载氧体的还原产物为

3、CaS，未生成CaO副产物。(2)将cas04／Bentonite载氧体浸渍在Fe(N03)3溶液中，制备了Fe203为活性助剂的CaS04．Fe203／Bentonite载氧体，考察了载氧体的煤化学链燃烧反应特性。反应温度为900℃时，碳转化率达到95％所需的时间为20．8min，尾气中C02浓度为95．99％，载氧体表现出高的反应活性。10次氧化／还原反应之后，载氧体保持良好的循环反应活性，气体产物中C02浓度保持在80％以上。高挥发分高灰分的煤种更适于煤化学链燃烧技术，不同的煤种气体产物中C

4、02浓度均保持在90％以上。此外，粒度分布曲线表明循环反应中载氧体表现强的抗磨损能力。(3)将CaSOa／Bentonite载氧体浸渍在K2C03溶液中，制备了K2C03修饰的CaS04．K2C03／Bentonite载氧体，考察了载氧体的煤化学链燃烧反应特性。900℃时，加入K2C03后燃烧气体产物C02生成速率第4rain时达到最大值，峰值达到0．45L·min～，碳转化率达到95％所需的时间缩短为13rain，C02干基浓度保持在85％以上。反应后载氧体表面孑L隙结构变得丰富，多次循环反应后

5、载氧体发生烧结现象，并且载氧体表面的钾出现流失，但仍具有催化效果。K2C03对不同煤种的气化过程均有较高的催化作用，能显著缩短反应时间。关键词：制备t钙基复合载氧体：流化床；化学链燃烧：煤煤化学链燃烧钙基复合载氧体的制备及性能研究II青岛科技大学研究生学位论文PREPARATIONANDPERFORMANCEOFCA—BASEDCOMPOUNDOXYGENCARRIERSUSEDINCHEMICAL．L00PINGCOⅣ略USTIONOFCOALABSTRACTCoaldirectedchemic

6、al-loopingcombustion(CD—CLC)isanattractivetechnology·Coalisdirectlymixedwithoxygencarrierswiththesteamusedasthegasificationmedium，andthesyngasisreactedwithoxygencarriers．Oxygencarrierpreparationisthekeystagetoitsindustrialapplication．Inthisthesis，some

7、additionsandinertmaterialswereintroducedtopreparetheCa-basedcompoundoxygencarriersandthecharacteristicoftheoxygencarrierswasinvestigatedinafluidizedbedwiththesteamusedasthegasification．fluidizationmedium．Themainresultsaresummarizedasfollows：(i)Ca．base

8、dcompoundoxygencarrierswerepreparedwithindustrialgradematerialsnaturalanhydrite，bentonite，risingmechanicalmixing-prillingmethod．ItshowedthattheoptimummasscontentofCaS04was60％．TheattritionratewasO．089％·h一．Thereactivityoftheoxygencarrierswasenha