环境响应性高分子--多肽接合物材料的制备及性质研究

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1、北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：盘通日期：一丝!生：』!江作者签名：向逝．日期：加坚』，必‘关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留

2、并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。a-i,仓文暂不公开(或保密)注释：本学位论文属于暂不公开(或保密)范围，在一年解密后适用本授权书。／Q非暂不公开(或保密)论文注释：本学位论文不属于暂不公开(或保密)范围，适用本授权书。作者签名：导师签名：日期：尘!竺：上：冱日期：迦f!f：j!互：学位论文数据集～删中图分类号Q516学科分类号150．99论文编号1001020141118密级公开学位授予单位代码

3、10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名葛瑞学号2011201118获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码0817课题来源973、863项目研究方向基础研究沦文题目环境响应惶高分子一多肽接合物材料的制备及其性质研究关键词聚合物哆肽生物接合物，pH一响应，钙离子响应，温度响应论文答辩日期2014，05．25+论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师罗施中教授北京化工大学多肽化学评阕人1陈永湘副教授清华大学化学生物学评阅人2陈龙副教授北京化工大学多肽药物与材料评阅人3评阅人4评阅人5答辩

4、委员会主席喻长远教授北京化工大学中药、天然产物答辩委员1田平芳教授北京化工大学分子生物学答辩委员2王文雅副教授北京化工大学分子生物学答辩委员3李灏副教授北京化工大学系统生物学答辩委员4吕永琴副教授北京化工大学生化分离答辩委员5注：一．论文类型：1．基础研究2应用研究3．开发研究4．其它二，中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB／T13745．9)《学科分类与代码》中查询。四，论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要环境响应性高分子一多肽接合物材料的制备及其性质研究环境响应性材

5、料是一种新兴的“智能"杂化材料，能够对周围环境的变化产生快速应答。在所有的环境响应性材料中，高分子一多肽接合物材料能够将聚合物可控的温敏性、良好的机械性能与多肽的精确化学结构、生物活性相结合，因此在生物学和生物材料领域展现出巨大的应用价值。：降具有特殊性质的蛋白质或多肽与高分子链相结合，能够提高蛋白质／多肽部分的生物相容性、稳定性及溶解性。目前为止，对单一外部环境响应性的聚合物一多肽生物接合物的研究较多，而对多响应性的聚合物一多肽生物接合物的报道较少。显然，这种多重响应性聚合物一多肽生物接合物材料的应用空间更为广阔。本课题构建了

6、pH、离子、温度多响应性高分子．多肽接合物水凝胶生物材料。实验中首先设计了对有Ca2+、pH具有响应性的多肽LLEELLEELEELLEEA(LE)。通过对序列中谷氨酸排布的分析，我们预期其对pH值具有响应性。聚N．异丙基丙烯酰胺(PNIPAAm)是一种典型的温敏性化合物，其具有与生理温度比较接近的LCST值，因此我们选择其作为聚合物单元。原子自由基聚合(ATRP)具有操作简单、生物相容性好、适用的单体广泛等优点，是一种新的活性聚合方法。本课题主要采用ATRP方法合成了高分子．多肽接合物，分别从宏观成胶能力、微观二级结构变化等方

7、面考察了其对pH、温度、离子的多重响应性。实验首先从宏观角度观察了LE及PNIPAAm．LE在不同pH下的成胶及温敏性质。实验结果表明LE及PNIPAAm．LE对pH均具有pH响应性，在不同的pH条件下能够形成凝胶。采用圆二色谱仪(CD)从微观角度观察了LE及PNIPAAm-LE对Ca2+及姐响应性差别，并且分析了造成这种响应性差别的原因。结果表明，LE及PNIPAAm—LE对Ca2+及pH均具有微观二级结构响应性，在Ca2+诱导下，LE及PNIPAAm—LE二级结构逐渐由无规卷曲转变为Q一螺旋，并且LE发生转变所需的Caz+浓

8、度要低于PNIPAAm．LE。在不同pH值条件下，两者二级结构变化趋于一致。在低pH值下，两者的响应性差别是由于PNIPAAm链能够影响螺旋内部谷氨酸残基的电荷排斥作用。最后，采用紫外．变温分光光度计测定了在不同pH值下PNIPAAm．LELCST值，实验结果表