中低温煤焦油全馏分加氢脱氮催化剂研究

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1、硕士学位论文中低温煤焦油全馏分加氢脱氮催化剂研究StudyonHydrodenitrogenationCatalystofFull-rangeLow-temperatureCoalTar学号：211071461亨：完成日期：2Q!垒!Q512Q大连理工大学一DalianUniversityofTechnology大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的

2、研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：鲨亟垂丛堕造丛垫氲至盘矗2鹜亟作者签名：．主硷耋日期：丝丝年—L月旦日大连理工大学硕士学位论文摘要随着国际原油市场的动荡，原油价格一直居高不下，我国高速发展的经济对原油进口的依赖性也愈发严重，因此，近几年来，开发非石油路线制备替代性燃料油品受到了国内科研工作者的广泛关注。我国拥有储量丰富的煤炭资源，炼焦产生的煤焦油有效

3、利用率偏低，不能清洁高效地转化为高附加值的产品。所以利用全馏分加氢技术对煤焦油进行清洁转化制备燃料油品具有很大的市场潜力，同时也有很高的战略意义。如今煤焦油加氢催化剂多源于重质原油的加工，但由于重质原油与煤焦油间有一定的性质差异，尤其是煤焦油高氮低硫的特性导致现有催化剂体系不能达到理想的加氢效果，尤其是经加氢精制后的产品氮含量不能满足后续加工过程中裂化催化剂的要求。因此，本文在分析煤焦油性质的基础上，在微型固定床上利用喹啉作模型化合物完成了催化剂载体和助剂的选择，并在此基础上制备了加氢脱氮催化剂SDD

4、N一12。为了得到适宜的催化剂载体，首先筛选了不同来源、不同规格的大孔氧化铝为载体，对比发现，不同载体对活性组分在其表面的分散状态不同，从而导致最终催化剂的活性也略有不同。其次在选定氧化铝载体的基础上，通过改变助剂F的含量，考察了F对载体以及活性相分散情况以及催化剂的活性等方面的影响。结果表明，F改性会降低催化剂的比表面积以及活性金属在载体表面的分散程度，但同时能提高活性金属的还原能力，从而增加活性金属的有效利用率，经2％F改性后的催化剂能较好地平衡诸方面的影响，具有最佳的脱氮能力。另外在浸渍体系内加

5、入有机络合剂EDTA，考察了EDTA的添加对催化剂孔容、比表面积以及硫化之后活性相在催化剂表面的分布情况，发现当EDTA／Ni=0．5时能在保证更多II型活性相生成的前提下最大程度地增加活性相的分散程度，具有更高的加氢脱氮活性，相同工艺条件下脱氮率较未添加EDTA的催化剂高出10％以上。在上述三部分实验的基础上，制备了加氢脱氮催化剂SDDN．12，并在低氮含量和高氮含量环境下考察了SDDN．12与商业催化剂CAT-1的加氢脱氮能力。对比发现SDDN-12在相同工艺条件下有更高的加氢脱氮活性，可以进行下

6、一步真实油品的考察。关键词：煤焦油；加氢脱氮；氧化铝；助剂；乙二胺四乙酸中低温煤焦油全馏分加氢脱氮催化剂研究StudyonHydrodenitrogenationCatalystofFull--rangeLow--temperatureCoalTarAbstractWiththeroilingoftheinternationalcrudeoilmarket，crudeoilpricesremainatahighlevel．ThedependencyofChina’Sfast-growingeconom

7、yoncrudeoilimportshasalsobecomemoreserious．Thus，inrecentyears，thedevelopmentofnon—oilprocessingrouteforpreparingalternativefueloilhasbeenconcernedbyresearchers．InOUrcountry，coaltarcan’tconverttohighvalue-addedproductscleanlyandefficiently，andtheutilizat

8、ionofcoaltarisverylow．Sotakingadvantageofthefull—rangecoaltarhydrotreatingtechnologyforcleaningfueloilhasgreatmarketpotentialandhighstrategicsignificance．Today，muchcoaltarhydrogenationcatalystistransplantedfromheavycrudeoilhydrog