海泡石制备介孔分子筛mcm41及其表征

《海泡石制备介孔分子筛mcm41及其表征》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、摘要介孔分子筛具有高的比表面、规则排列且可调控的孔道结构。这些特性使其在化工、工业催化、生物医学、环境保护和制备新型纳米材料等领域有广阔的应用前景，因此，引起人们的普遍关注。水热合成法是合成介孔分子筛最普遍和有效的方法。常用分子筛的合成采用水玻璃、正硅酸乙酯为硅源，成本高昂。近年来，以自然黏土矿物为原料制备介孔硅受到人们的重视。本文以脱镁海泡石为硅源，十六烷基三甲基溴化氨为模板剂，硅源和模板剂在水浴条件下混合搅拌，用NaOH溶液调节反应液的pH值，反应釜在高温高压条件下反应一定的时间，反应物冷却，洗涤，干燥，得到半成品，再在540℃下煅烧4h，制备出介孔分子筛MCM-41。采用

2、SAXRD、BET、DSC、TEM、SEM、IR等测试手段对合成的分子筛进行表征。研究了分子筛MCM-41的晶化工艺(晶化温度，晶化时间及pH、表面活性剂浓度等)，反应机理和分子筛的热稳定性及酸性。主要结果如下：(1)考察晶化工艺(晶化温度，晶化时间及pH、表面活性剂浓度等)对制备分子筛结构和性能影响，结果表明：Qpiq在6．0--12，0的范围内都能合成出分子筛MCM．41。由样品的XRD结果可知，pH在8．o~11．0的样品的有序性较好。N2吸附表明，合成的样品有较大的比表面积和孔体积，孔径分布较均匀。②在pH=10．0，100℃的温度下晶化24h，CTAB／Si02在0．

3、05～0．6的范围内都能得到介孔分子筛MCM．41。在实验范围内，随着表面活性剂浓度增加，有利于形成高表面积的MCM-41分子筛。③pH导10．0，CTAB／Si02=o．2的条件下，在65℃，80℃，100℃，120℃，140℃的温度下晶化24h都能得到介孔分子筛MCM-41。晶化温度从65℃升至lOO℃时，温度对水热合成MCM-41介孔分子筛晶化过程的促进作用很明显。④晶化时问的延长，有利于提高介孔分子筛MCM．-41的相对结晶度，促进晶粒生长。在本实验范围内，晶化时间最长的产物(96h)的比表面积最大，j拯lJl036m2／g，其孔径为3．0rim。(2)通过结合SAXR

4、D、SEM、IR分析，探讨了分子筛的合成机理。结果表明：溶液中的脱镁海泡石表面存在可电离的-=Si．OH基团，在溶液中易电离成为-=SiO‘：表面活性剂在水溶液中先形成球状胶束，再形成棒状胶束，在溶液电离成CTA+。两者通过静电匹配作用形成有机一无机复合中间体，经过水热合成，缩聚形成了有序的介孔材料，焙烧后进一步缩聚形成介孔分子筛MCM-41，符合液晶模板机理。(3)利用DSC、XRD、IR和N2吸附的分析方法对介孔分子筛MCM-41的热稳定性和表面酸性进行了研究。实验结果表明：镁含量对分子筛的热稳定性有很大的影响，镁含量少的样品(O％，0．36％)有较高的热稳定性，坍塌温度达

5、至U1030"12；镁含量较大时(2．27％)，样品的热稳定性较差，在800℃结构坍塌。将Na-MCM-41分子筛用1mol／L的NI-hCI溶液进行离子交换后进行吡啶吸附，然后测其红外光谱，考察t-I-MCM．41的酸性。结果表明，在1448cml处有强吸收峰，样品有较强的L酸中心；含有镁的样品在1542cm’1产处有较弱的吸收峰，产生了少量的B酸，但仍以L酸为主。’关键词：介孔分子筛MCM-41，海泡石，水热晶化，热稳定性，表面酸性ⅡABSTRACTMesoporousmolecularsieveshaveattractedconsiderableattentioninth

6、eregionofchemicalengineering，industrialcatalysis，biomedicine，environmentalprotection,andfabricationofnovelllano··objectmaterialsduetohighsurfacearea,well·-definedandadjustableporestructure．Thehydrothermalmethodisthemostprevailingandeffectiverouteforsynthesisofmesoporoussieves．Thetraditionals

7、ilica-containingmolecularsievesarepreparedusingwaterglass，tetraethoxysilane(TEOS)assilicaSOurCeS．theresourceconsumptionisexpensive．Rencently,attentionhasbeenpaidtoanewprocesstopreparemesoporonssilicafromnaturalclays．ThemesoporousmolecularsieveMCM-4