浅谈表面活性剂对疏水缔合水凝胶性能的影响

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1、浅谈表面活性剂对疏水缔合水凝胶性能的影响高分子凝胶是能够吸收并保持大量水分的聚合物三维X络.因具有良好的生物组织相似性和相容性，水凝胶在组织工程等领域具有广泛的应用前景.然而，传统化学交联水凝胶由于力学性能差而限制了其实际应用.因此，许多研究者致力于合成具有良好力学性能的水凝胶.近年来，人们已经开发了一些具有独特X络结构和良好力学性能的水凝胶，例如拓扑水凝胶、双X络结构水凝胶、纳米复合水凝胶和大分子微球复合水凝胶等.另一方面，植入生物体的凝胶由于受到外力挤压和体液侵蚀等原因易在凝胶中形成微观裂纹，这些裂纹的传播不仅破坏了凝胶结构的完整性和力学性能，缩短凝胶植入体寿命，还会危及生物体的健康.

2、但是，受损的凝胶难以用人工的方法修复.自愈合材料能够感知外界环境变化并自动做出恰当的响应，进而进行自我修复，因而引起了人们的广泛关注，并且可以预见兼具有良好力学性能和自愈合功能的水凝胶在生物医学领域具有更广阔的应用空间疏水缔合作用是构建生物体组织的重要物理作用之一，可用来构建物理的疏水缔合凝胶(HA凝胶).　　近来，本课题组以丙烯酰胺(AM)和丙烯酰胺基十八羧酸钠(NaAAS)为原料成功的合成了高强度HA凝胶.然而HA凝胶在常温下不具有自愈合的能力.本文在凝胶体制备系中引入十二烷基硫酸钠(SDS)制备了含有新的含有表面活性剂的疏水缔合凝胶(SHA凝胶)，并讨论了SDS的存在对凝胶力学性能、

3、溶胀行为和自愈合性能的影响.　　1实验部分　　1.1原料与仪器　　丙烯酰胺(AM)，工业级，丙酮重结晶3次;十二烷基硫酸钠(SDS)，化学纯，乙醇重结晶3次;丙烯酰胺十八酸钠(NaAAS)按文献合成;四甲基乙二胺(分析纯)和过硫酸铵(分析纯)直接使用.实验仪器为ShimadzuAutographAG-I型电子万能试验机和杭州万达仪器厂PHS-2C数字酸度计.　　1.2水凝胶样品制备　　HA凝胶的制备方法和结构表征详见文献.以AM，NaAAS和SDS为原料，在相同条件下制备SHA水凝胶.凝胶样品根据初始反应溶液中NaAAS和SDS的含量分别被命名为xHAn和xSHAn-m凝胶，其中x代表AM

4、的质量浓度百分数，n代表NaAAS相对于AM的摩尔百分数，m代表SDS相对于AM溶液的质量百分数.当x=10时，为简便将x省略.　　1.3凝胶的拉伸性能测试　　用AG-I型试验机(日本岛津公司，Shimadzu)对凝胶试样进行拉伸机械强度测试.荷载单元为1kN，测试温度为室温.十字头速度为100mm/min.用试样初始横截面积计算拉伸强度.夹具之间距离为15mm，用来计算样品拉伸变形.凝胶样品为5mm半径7mm长，其初始横截面积(63.6mm2)用来计算拉伸应力，弹性模量取自凝胶样品伸长率在100%～200%之间的测量值.　　1.4凝胶的溶胀行为测试　　用于溶胀实验的SHA凝胶样品的尺寸均

5、为5mm半径5mm长.室温下，称量凝胶的初始质量)和丙烯酰胺基十八羧酸钠(NaAAS)为原料进行自由基聚合，得到了高强度疏水缔合水凝胶(HA凝胶).在HA凝胶X络中，NaAAS缔合胶束作为多官能度交联剂将亲水性大分子链连接.引入SDS后的SHA凝胶照片如图1所示，凝胶具有良好的透明性，并且干燥后的SHA凝胶仍然具有比较好的透明度，说明SHA凝胶的X络分布很均匀.与HA凝胶不同，在SHA凝胶X络中，NaAAS增容的SDS胶束在SHA凝胶X络中充当物理交联点.　　2.2SHA凝胶和HA凝胶的机械性能　　传统化学凝胶由于力学性能差而无法被拉伸，而HA凝胶和SHA凝胶都具有非常良好的力学性能.图2

6、显示了具有相同AM和NaAAS含量的HA1凝胶和SHA1-m系列凝胶的拉伸应力-应变曲线.HA1凝胶的断裂伸长率为2700%，引入少量的SDS后进一步提升了凝胶的韧性.SHA1-m系列凝胶的断裂伸长率都高于4000%，SHA1-3凝胶的伸长率超出了实验仪器的测试范围还未见其有断裂的迹象.SHA凝胶这种强的拉伸性能可以归因为其分布匀均的交联X络，SDS胶束之间的PAM柔性链具有均一的尺度.因此，应力可以均匀的分布在聚合物分子链上，使得断裂难以发生.而对于HA凝胶，由于NaAAS胶束在反应前溶液中发生团聚，使得交联点X络分布不均匀，PAM分子链尺度不均，在外力作用下较短的分子链由于应力较集中而

7、易发生断裂，因此其力学拉伸性能弱于SHA凝胶.　　从图2还可以看出，SDS含量对SHA凝胶力学拉伸性能有很大影响.含有少量SDS的SHA1-0.5凝胶力学性能弱于SHA1-1凝胶，最大断裂强度出现在240kPa.这可能是由于体系中少量的SDS使凝胶X络分布不够均匀造成的.而随着SDS含量的增加，分配到每个SDS胶束内的疏水单体含量下降，一方面使得接枝到每个胶束的PAM分子链减少，交联密度降低，另一方面使得每个交联单元的疏