疏水改性凝胶以及凝胶中的疏水缔合研究

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1、疏水改性凝胶以及凝胶中的疏水缔合研究摘要／近年来作为智能材料的高分子水凝胶的研究和开发工作十分活跃。由于水凝胶自身对外界环境刺激能作出响应，能够感知、处理并对外界环境作功。利用凝胶的刺激响应特性可将其作为传感器，执行元件，开关。显示器检和记忆材料。4J本文选用丙烯酸(AA)和N．异丙基丙烯酰胺(NIPAM)，与碳氢疏水单体十二烷基丙烯酸酯(LA)和含氟疏水单体2．(N．乙基全氟辛烷基磺酰胺)乙基甲基丙烯酸酯(FMA)以及少量交联剂乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)共聚，成功地合成了～系列既含有化学交联又含有物理交联的疏水改性凝胶(HM．gels)；用DS

2、C，TGA，FTIR，DMA，荧光探针等方法对凝胶的性质进行了表征，研究了疏水基团含量和种类对HM·gels性能的影响；证实了在HM-gels中存在着疏水缔合，而且碳氟基团比碳氢基团的疏水缔合强，且含氟疏水微区比碳氢疏水微区稳定。凝胶中水的状态及其相对含量直接影响高分子膜材的通透性和选择性，蛋白质和酶的活性，以及凝胶的体积相转变等等。因此，为了研究凝胶中的疏水缔合实质，以及疏水改性凝胶的微观结构与宏观性能之间的关系，本文用示差扫描量热法(Dsc)，热失重分析(TGA)对凝胶中水状态进行了深入的分析。妊明FMA改性凝胶中存在三种状态的水。即非冻结水、可冻结

3、结合水和自由水；提出计算凝胶中三种状态的水含量和熔融烩的理论假设；计算出凝胶中自由水和可冻结结合水的摩尔解缔合烩，以及单位聚合物单元上结合的可冻结水数目(n1)和非冻结水的数目(110)：发现含氟的疏水缔合微区对凝胶中三种状态水的比例起着重要的影响。、L摘要疏水改性凝胶中的疏水缔合直接影响到凝胶的性能，本文对凝胶的温度和pH刺激响应性、膨胀和机械性能等进行了系统的研究。HM．gels中，疏水基团相互作用形成疏水缔合微区，充当物理交联，有效抑制凝胶网链的扩张：含氟疏水基团改性凝胶有良好的稳定性、机械性能和刺激响应性。1产此外，研究了凝胶与十二烷基磺酸钠(S

4、DS)和十六烷基三甲基溴化铵、————一———一～(CTAB)的相互作用。f证明凝胶与阴离子和阳离子表面活性剂的相互作用存在～着不同机理。疏水改性凝胶主要按照疏水缔合机理吸收SDS分子，结果凝胶内部离子浓度增加，凝胶的膨胀性能增强；主要通过离子交换机理吸收CTAB疏水端阳离子，结果CTAB疏水端阳离子在凝胶内部发生疏水缔合，凝胶内部可移动离子数目减少，膨胀性能下降。来自聚合物疏水侧链(通过共价键结合到网络上)或来自CTAB(通过静电力结合到网络上)的疏水基团对凝胶的膨胀性能产生类似的影响。)7L本文进一步研究了凝胶在不同介质中对小分子药物对乙酰氨基酚的释

5、放过程．f结果表明凝胶对药物的释放受到凝胶中疏水缔合的影响。FMA含量越高或者疏水基团的疏水缔合能力越强，疏水改性凝胶对药物释放模式越偏离Fickian扩散控制机理。{，本文研究结果表明，对凝胶进行疏水改性，能合成出新型的智能凝胶，通过调节凝胶中的疏水微区比例，疏水基团种类，可以控制凝胶响应性能和药物释放过程，其应用前景十分可观。关键词：水凝胶，疏水缔和，水状袭疏水改性，药物缓释n±兰墨墨查竺!主丝苎一————————————————竺HYDROPHOBICALLYMODIFIEDGELSANDSTUDIESONHYDROPHOBICASSOCIATIO

6、NINGELSPolymerhydrogelsasoneofsmartmaterialshavereceivedsignificantattentioninthefieldsofcontrolleddrugdelivery，bioseparationsandSOon，duetotheirhighbiocompatibilityandsensitivitytoenvironmentstimuli．Inthiswork,aseriesofhydrophobicallymodifiedpoly(acrylicacid)(PAA)andpoly(N．isopro

7、pylacrylnmide)(PNIPAM)gelswerepreparedbyradicalcopolymerizationofAA，NIPAMandasmallamountoffluoro—containinghydrophobiccomonomers，2‘(N．．ethylperfluorooctanesulfoarnido)ethylmethacrylate(FMA)orhydrocarbonhydrophobiccomonomerlaurylacrylate(LA)．Theeffectsofthefractiousandthespeciesof

8、hydrophohesonhydrophobicassociationwered