蜂窝堇青石基锰系低温scr脱硝催化剂的研究

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1、类√学历硕士□同等学力别□工程硕士硕士学位论文论文题目蜂窝堇青石基锰系低温SCR脱硝催化剂的研究学科专业环境工程作者姓名吴昊指导教师刘忠生教授级高级工程师2013年5月学校代码：10148学号：01201005050803密级：√无□加密学院化学化工与环境学部入学时间2010.9论文起止时间2011.9~2013.6答辩时间2013.6研究成果声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得辽宁石油化工大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的

2、材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。特此申明。签名：日期：学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解辽宁石油化工大学有关保留、使用学位论文的规定，其中包括：①学校有权保管、并向有关部门送交学位论文的原件与复印件；②学校可以采用影印、缩印或其它复制手段复制并保存学位论文；③学校可允许学位论文被查阅或借阅；④学校可以学术交流为目的,复制赠送和交换学位论文；⑤学校可以公布学位论文的全部或部分内容（保密学位论文在解密后适用本授权书）。签名：日期：导师签名：日期：辽宁石油化工大学硕士学位论文蜂窝堇青石基锰系低温SCR脱硝催化剂的研究摘要

3、选择性催化还原（SCR）技术是当前最有效的NOX脱除方法，其中，低温SCR技术以其经济可行的改造成本和运行成本成为该领域的研究热点。目前，低温SCR技术工业化应用的主要难题在于催化剂的低温活性较差、抗H2O和抗SO2毒化性能较弱等。因此，本文主要围绕着如何提高堇青石整体式脱硝催化剂的低温SCR活性展开研究，主要内容包括堇青石蜂窝陶瓷基体TiO2载体涂层的制备工艺和整体式Mn/TiO2系列低温SCR催化剂性能研究两部分，旨在开发出在较低温度条件下（≤250℃）具有高活性和稳定性的低温SCR催化剂，推动低温SCR技术的工业化应用。本文首先对TiO2载体涂层的制备展开研究，发现在T

4、iO2浆液中添加尿素或六次甲基四胺可增加涂层在堇青石蜂窝陶瓷基体上的负载量，其中，添加质量分数3%的尿素或质量分数0.1%的六次甲基四胺后获得的涂层负载量较高且涂层脱落率较低。其次，采用浸渍法制备了不同Mn的前驱体和Mn的负载量的Mn/TiO2催化剂。研究表明采用硝酸锰为前驱体的Mn/TiO2催化剂低温活性优于以乙酸锰为前驱体的催化剂，主要原因在于硝酸锰为前驱体的催化剂表面具有较高的Mn原子浓度和较多的Lewis酸活性位。采用硝酸锰为前驱体，负载量为65%的Mn/TiO2催化剂具有良好的低温活性，反应温度在150℃~300℃时NOX转化率均保持在90%以上。以此为基础，本文采

5、用Fe、Ce、Co、Cu、Cr和V对Mn/TiO2催化剂改性，低温活性评价结果显示，掺杂Fe、Ce、Co和Cu对催化剂的低温活性有促进作用，而掺杂Cr和V后催化剂的活性有所下降，其中，Mn-Fe/TiO2催化剂的低温活性提高最为明显，反应温度在125℃时NOX转化率可达到90%以上。最后，本文研究了H2O、SO2、O2含量、氨氮比、空速等反应I辽宁石油化工大学硕士学位论文条件对催化剂低温活性的影响，研究发现H2O和SO2对Mn-Fe/TiO2催化剂的活性影响较大，其中H2O对催化剂的毒化作用是可逆的。关键词：低温，选择性催化还原，脱硝，堇青石蜂窝陶瓷，MnOX/TiO2II辽

6、宁石油化工大学硕士学位论文StudyonMn-basedcordieritehoneycombedcatalystsforselectivecatalyticreductionofNOXatlow-temperatureABSTRACTSelectivecatalyticreductiontechnologyisthemosteffectivemethodtoremoveNOXinthefluegasfromstationarysources.Withlowcostofrebuildingandoperation,low-temperatureSCRtechnologyhas

7、becometheresearchfocusofSCRtechnology.Currently,themainobstaclesofindustrialapplicationoflow-temperatureSCRtechnologyarethelowactivityatlowtemperatureandpoorH2OandSO2resistanceofcatalysts.Inordertoimprovethelow-temperatureSCRactivityofcordieritemonolithD