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时间:2018-01-20
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1、摘要采用浸渍法制备了分子筛催化剂,以分子筛负载七水氯化亚铈制成负载型催化剂。并对其进行XRD、SEM、BET等表征。在无溶剂条件下,考察了其催化2-甲基吲哚与2-环己烯酮的Michael加成反应合成药物中间体3-(2-甲-1H-吲哚-3-基)环己酮的催化性能。并对产物进行了气相色谱-质谱分析鉴定产物结构和气相色谱分析产物含量,进行了单因素探索实验。结果表明,分子筛比表面积对催化剂活性影响较大,而分子筛酸性的协同催化效应并不是的那么明显CeCl3/HBEA、CeCl3/H-ZSM-5、CeCl3/H-MCM-41和CeCl3/H-USY4种催化剂中CeCl3/
2、H-MCM-41表现出高的催化活性。以30%CeCl3/H-MCM-41为催化剂,在2-环己烯酮与2-甲基吲哚的摩尔比1.1、催化剂用量7.5%、反应温度为80℃、反应时间60min的条件下,3-(2-甲基-lH-吲哚-3-基)环己酮的产率达到97.5%。关键词:2-甲基吲哚;2-环己烯酮;分子筛;CeCl3;3-(2-甲基-1H-吲哚-3-基)环己酮iiAbstractThecatalystsofsupportingonmolecularsieveswerepreparedbyimpregnationmethod,loadsevenwatercerousc
3、hloridemadesupportedcatalystwithmolecularsieveandcharacterizedbyXRD,SEMandBET.Thecatalyticperformanceofthecatalystsforsynthesisof3-(2-methyl-1H-indol-3-y1)cyclohexanonewasexaminedfromthecatalyticMich-ealadditionwith2-methylindoleandcyclohexenone-2undersolventfreecondition.Theproduc
4、tswereanalyzedbygaschromatography-massspectrometryanalysisofthecontentoftheproductphaseidentificationstructureandgaschromatography.Theresultsindicatedthatthespecificsurfaceareaofmolecularsievegreatlyinfluencedthecatalystactivity,andcatalyticsynergisticeffectwithacidityofmolecularsi
5、evewasnotobvious.CeCl3/H-MCM-41exhibitedhighestactivityamongfourcatalystsofCeCl3/H-BEA,CeCl3/H-ZSM-5,CeCl3/H-MCM-4landCeCl3/HUSY.With30%CeCl3/H-MCM-41ascatalyst,undertheoptimalreactionconditionsofcatalystdosage7.5%,moleratioofcyclohexenone-2to2methylindolebeing1∶1reactiontemperatur
6、e80℃andreactiontime60min,theyieldof3-(2-methyl-1H-indol-3-y1)cyclohexanonewasupto97.5%.Keywords:2-methylindole;2-cyclohexenone;molecularsieve;CeCl3;3-(2-methyl-1H-indol-3-y1)cyclohexanoneii目录摘要ⅠAbstractⅡ1绪论11.1课题研究背景11.2课题研究的目的及意义21.3国内外研究现状31.3.1分子筛的研究现状31.3.2氯化亚铈(CeCl3·7H2O)的研究现状
7、81.3.3CeCl3·7H2O负载型催化剂的研究现状81.3.4合成3-(2-甲基-1H-吲哚-3-基)环己酮的研究111.4主要研究内容111.4.1分子筛的制备与表征111.4.2孔道调变及负载型催化剂制备111.4.3催化剂的活性考察111.4.4合成3-(2-甲基-1H-吲哚-3-基)环己酮的工艺条件优化111.4.5催化剂表征及产物分析122实验部分132.1实验仪器132.2实验药品142.3实验原理142.3.1水热合成法142.3.2离子交换法142.3.3反应原理152.4实验装置152.5试验方法162.5.1分子筛孔道调变162.5.
8、2负载催化剂的制备162.6分析方法182.6.1气
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