N掺杂TiO2光催化剂微结构和吸光特性研究.doc

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时间:2020-10-29

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1、N掺杂TiO2光催化剂的微结构与吸光特性研究唐玉朝1,2*,黄显怀1,李卫华1(1.安徽建筑工业学院环境科学与工程系,合肥230022;2.中国科学技术大学化学与材料科学学院,合肥230026)摘要:以紫外可见漫反射光谱(UV-VIS-DRS)和X射线光电子能谱(XPS)分析和研究了四种方法制备的N掺杂TiO2光催化剂的结构,即水解法(N/TiO2-H)、氨热还原法(N/TiO2-A)、机械化学法(N/TiO2-M)和尿素热处理法(N/TiO2-T)等。结果表明,N/TiO2-H和N/TiO2-T两种催化剂在490nm处有吸收带边,可见光激发途径是掺杂的N以填隙方式形成的杂质能级吸收电子

2、发生的跃迁引起的;而N/TiO2-A和N/TiO2-M两种催化剂在整个可见光区域内具有可见光吸收,其对可见光的激发途径是掺杂N和氧空缺共同作用的结果。理论计算的N杂质能级位于价带上0.75eV,与实验观察到的吸收带边结果十分吻合。XPS结果表明,几种催化剂的N1s结合能位置都在399eV附近,显示为填隙掺杂的N原子。填隙掺杂的N/TiO2,其Ti原子的2p结合能与未掺杂的TiO2相比增加了+0.3-+0.6eV,而O1s电子的结合能增加了+0.2-+0.5eV,这是因为填隙的N原子夺取Ti和O的电子,Ti和O原子周围的电子密度降低了。电子能谱和吸光特性的研究都表明,掺杂的机理是在TiO2

3、晶格内形成N原子的填隙。关键词:TiO2;光催化;N掺杂;填隙;UV-VIS-DRS;XPS;杂质能级Studiesonthestructuresandlightabsorbanceofnitrogen-dopedtitaniumdioxidesphotocatalystYu-chaoTang1,2*,Xian-huaiHuang1,Wei-huaLi1(1.DepartmentofEnvironmentalScienceandEngineering,AnhuiUniversityofArchitecture,Hefei230022,PRChina;2.SchoolofChemistry

4、andMaterialsScience,UniversityofScienceandTechnologyofChina,Hefei230026,PRChina)Abstract:Nitrogendopeddioxidetitaniumphotocatalysts(N/TiO2)hadbeenpreparedbyvariousmethods:hydrolysisoftetrabutyltitanate(N/TiO2-H),ammoniathermaltreatmentoftitaniumdioxide(N/TiO2-A),mechanochemica1treatmentoftitanium

5、15dioxide(N/TiO2-M)andureathermaltreatmentofTi(OH)4(N/TiO2-T).ResultsofUV-Vis-DRSindicatedtherehadobviousonsetofvisiblelightabsorptionat490nmofcatalystsN/TiO2-HandN/TiO2-T,whichinitiatedbyimpurityenergylevellocatedatabovevalancebandformedbydopednitrogen.Excitationsfromlocalizedstatestotheconducti

6、onbandaccountfortheabsorptionedgeshifttowardlowerenergies(visibleregion)observedinthecaseofN/TiO2withrespecttopureTiO2.Mixtureofvisiblelightabsorptionofnitrogendopingandoxygendefectgavenoobviousonsetinthewholerangebetween400and800nmwereobservedofthesamplesN/TiO2-AandN/TiO2-M.Impurityenergylevello

7、catedat0.75eVabovevalancebandofTiO2calculatedbytheoreticalmethod,whichwaswellcorrespondingtoexperimentalUV-Vis-DRSresults.BindingenergyofN1satabout399eVforallN/TiO2catalystswereobservedandtherecorrespondingtointerstiti

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