掺杂tio2光催化剂的的制备及其制氢特性

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时间:2019-03-07

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1、上海交通大学硕士学位论文掺杂TiO2光催化剂的的制备及其制氢特性硕士研究生:阿依加马丽.艾合买提学号:1111109071导师:蒋淇忠(副教授)申请学位:工程硕士学科:化学工程所在单位:化学化工学院答辩日期:2014年1月授予学位单位:上海交通大学万方数据DissertationSubmittedtoShanghaiJiaoTongUniversityfortheDegreeofMasterTHEPREPARATIONANDPHOTOCATALYTICPERFORMANCEOFDOPEDTiO2PHOTOCATALYSTS

2、ONHYDROGENEVOLUTIONCandidate:Ayijiamali.AihemaitiStudentID:1111109071Supervisor:AssociateProf.QizhongJiangAcademicDegreeAppliedfor:MasterofEngineeringSpeciality:ChemicalEngineeringSchoolofChemistryandChemicalAffiliation:EngineeringDateofDefence:Jan,2014Degree-Conf

3、erring-Institution:ShanghaiJiaoTongUniversity万方数据万方数据万方数据万方数据上海交通大学硕士学位论文掺杂TiO2光催化剂的制备及其制氢特性摘要利用sol-gel法,以钛酸四正丁酯为原料,三聚氰胺、二甲基亚砜分别作为氮源和硫源,合成N、S掺杂的TiO2纳米颗粒(记作mNTiO2NP,nSTiO2NP,其中m为合成时原料中N与Ti的原子比,n为合成时原料中Ti与S的原子比),并以此为原料利用微波法合成掺杂的TiO2纳米管(记作mNTiO2NT,nSTiO2NT),并在相同铂载量、光

4、照条件下(在全波段和可见光测试条件下)评价了催化剂的光催化制氢活性,研究了不同掺杂比对催化剂活性的影响,找出最佳的N、S元素掺杂比。在此基础上,用溶胶凝胶法制备了钛酸四丁酯为前驱体的Fe,Cr,Ce单独及混合掺杂的一系列二氧化钛纳米颗粒催化剂(记作XFeTiO2NP,YCrTiO2NP,ZCeTiO2NP,其中X,Y,Z分别代表Fe,Cr,Ce的掺杂质量百分比),并考察了Fe,Cr,Ce的掺杂量对催化剂光催化活性的影响。通过现代测试技术(DRS,TEM,XRD,XPS,ICP等),对催化剂的结构进行了表征,并研究了催化剂活

5、性与其内在结构性质之间可能存在的相互关系。通过改变合成时三聚氰胺和二甲基亚砜的用量,制备一系列二氧化钛纳米颗粒及二氧化钛纳米管催化剂。实验结果表明:I万方数据上海交通大学硕士学位论文a.在不同N掺杂比的纳米颗粒催化剂中,50%NTiO2NP较其他掺杂比例催化剂的产氢活性高,吸收边约为571.6nm,在全波段、纯水和加牺牲剂(5%甲醇水溶液)的条件下的产氢速率为分别为394.5μmol/(g•h)和4033μmo/(g•h);在可见光、纯水和加牺牲剂(5%甲醇水溶液)的条件下的产氢速率为分别为131.4μmol/(g•h)和

6、987.2μmo/(g•h)。b.同样在不同N掺杂比的纳米管催化剂中,50%NTiO2NT催化剂较其他掺杂比例催化剂的产氢活性高,其吸收边约为540.1nm,在全波段、纯水和加牺牲剂(5%甲醇水溶液)的条件下的产氢速率为分别为461.8μmol/(g•h)和5008μmo/(g•h);在可见光、纯水和加牺牲剂(5%甲醇水溶液)的条件下的产氢速率为分别为173.3μmol/(g•h)和1715μmo/(g•h)。c.在不同S掺杂比的纳米颗粒催化剂中,3STiO2NP的产氢活性较高,吸收边约为465.8nm,在全波段、纯水和加

7、牺牲剂的条件下的产氢速率为分别为423.6μmol/(g•h)和2754μmol/(g•h);在可见光、纯水和加牺牲剂的条件下,其产氢速率分别为101.3μmol/(g•h)和1145μmol/(g•h)。d.同样在不同S掺杂比的纳米管催化剂中,3STiO2NT催化剂较其他掺杂比例催化剂的产氢活性高,其吸收边约为450.6nm,在全波段、II万方数据上海交通大学硕士学位论文纯水和加牺牲剂(5%甲醇水溶液)的条件下的产氢速率为分别为208.8μmol/(g•h)和1716μmo/(g•h);在可见光、纯水和加牺牲剂的条件下的

8、产氢速率为分别为80.4μmol/(g•h)和520.8μmo/(g•h)。通过综合表征结果分析得知,有部分N、S原子掺杂进入TiO2晶格内,形成杂质能级改变了催化剂的能带结构,提高了催化剂的产氢性能。利用溶胶凝胶法制备了Fe,Cr,Ce掺杂的一系列TiO2纳米颗粒并考察不同Fe,Cr,Ce掺杂量对催化

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