Fe2 EDTA溶液络合-铁还原-脱除烟气中NOx.doc

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1、Fe2+EDTA溶液络合-铁还原脱除烟气中NO尹奇德，马乐凡，夏畅斌，王琼长沙理工大学化学与环境工程系，湖南长沙摘要：提出了“Fe2+螯合剂络合-铁粉还原-酸吸收”回收法脱除烟气中NO的新工艺，重点研究了模拟烟气中O2体积分数对NO络合量的影响，以及铁粉用量、铁粉粒径、搅拌速度对NO脱除效率的影响，确定了最佳的铁粉脱氮工艺条件，并对铁粉和铁屑的脱氮效果进行了比较。结果表明，烟气中O2的体积分数从0%增加到4.2%，NO络合量下降90.2%；NO脱除效率随铁粉用量和反应器搅拌速度的增加而增加，随铁粉

2、粒径的增加而降低；过程的最佳工艺参数为，铁粉用量0.8g，铁粉粒径≤0.077mm，搅拌速度900r·min-1，在此条件下，对O2体积分数为5%的模拟烟气在搅拌反应器中可取得90%以上的NO脱除效率；用铁粉在1台搅拌反应器中取得的NO脱除效率和用铁屑在2个鼓泡反应器串联时所取得的效率相当。关键词：氮氧化物；络合；铁粉还原；回收法；影响因素1氮气瓶;2NO钢瓶;3空气压缩机;4流量计;5气体混合器;6搅拌反应器;7反应器控制箱;8氨吸收瓶;9流量控制阀;1042CNO-NO2-NOx分析仪图1实验

3、装置及流程Fig.1Experimentalapparatusandflowdiagram中图分类号：X701.2文献标识码：A文章编号：1672-2175（2006）02-0257-04研究和开发简单、廉价、适用的NOX控制新技术是近20多年来大气污染控制领域的一个热门课题。日本和美国从20世纪70年代初期就开始对液相络合法同时脱除烟气中SO2和NOX进行了大量研究[1-5]。结果表明，由于处理过程中Fe2+会被烟气中的O2氧化为Fe3+，而Fe3+螯合剂与NO无亲和力，因此脱氮液的脱氮能力逐渐

4、降低；而且，与螯合铁络合的NO能与溶液吸收SO2而形成的SO32-/HSO3-发生复杂的反应，形成一系列可溶于水的氮-硫化合物、S2O62-和N2O二次气态污染物，这些液相产物在溶液中的积累，也会使脱氮液逐渐失去活性。因此，脱氮液难以再生和循环利用，而阻碍了该法的进一步研究。按照先脱硫后脱氮的烟气处理工艺，我们首次提出了“Fe2+螯合剂络合-铁还原-酸吸收”回收法脱除烟气中NO的新工艺。此前，我们研究了液相络合-铁屑还原脱除烟气中NO的工艺[7]，以及液相络合-铁粉还原-酸吸收回收法脱除烟气中NO

5、的反应机理。本文重点研究液相络合-铁粉还原-酸吸收回收法脱除烟气中NO的影响因素，确定脱氮过程的最佳工艺条件；并对铁粉和铁屑的脱氮效果进行比较。表1实验条件Table1ExperimentalConditionsNO进口体积分数/%Fe2+EDTA浓度/(mmol·L-1)脱氮液起始pH值模拟烟气流量/(L·min-1)络合-脱氮温度/℃压力0.035~0.045106.00.565常压1实验1.1实验装置及方法实验装置和流程如图1所示。NO的络合和铁粉还原在搅拌反应器（大连自控设备厂，有效容积5

6、00mL，Φ60mm×200mm）中完成。氨吸收瓶为自制的φ30mm×200mm玻璃鼓泡反应器。模拟烟气由普通氮气、NO气体（和“2.3”节中的空气）混合而成。实验用铁粉从市场购置，在实验室用孔径为0.051~0.45mm的分样筛进行筛分。脱氮液用等摩尔比的FeSO4和Na2EDTA试剂溶于蒸馏水配制而成，滴加稀NaOH溶液调节起始pH值，每次实验用脱氮液体积为250mL(“2.2.1”节中为100mL)。氨吸收液为0.01mol·L-1H2SO4溶液，每次用量为100mL。实验条件如表1所示。络

7、合量和脱氮量按式（1）进行计算，NO脱除效率用式（2）计算。（1）（2）式中，为NO络合量或脱氮量，mol；为时间内进口烟气中NO的体积分数，%；为时间内出口烟气中NO的体积分数，%；为某一反应时间段，min；为烟气流量，L·min-1；为NO脱除效率，%。1.2分析与检测NO：采用美国热电公司生产的42CNO-NO2-NOx分析仪对NO和NO2进行在线检测。pH值：用美国产Model520pH计检测。2结果与讨论2.1脱氮过程根据我们前面提出的反应机理，结合实验过程的现象和操作，可将液相络合-铁

8、粉还原-酸吸收回收法脱氮过程分为：络合-铁粉还原、酸吸收和脱氮液的再生三个阶段。图2烟气中O2体积分数对NO络合量的影响Fig.2EffectofO2contentinfluegasoncapacityforcomplexNO第一阶段为络合-还原阶段。脱氮液中的Fe2+EDTA和溶解于其中的NO发生络合反应，形成亚硝酰络合物Fe2+EDTA+NO←→Fe2+EDTA(NO)接着，混合在脱氮液中的铁粉将Fe2+EDTA(NO)还原，生成NH3和铁沉淀物，使Fe2+EDTA再生；同时铁