磁稳流化床两级生物还原耦合络合吸收脱除烟气中nox研究

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1、学校代码：10385分类号：研究生学号：1100215052密级：硕士学位论文磁稳流化床两级生物还原耦合络合吸收脱除烟气中NOx研究RemovalofNOxbyanIntegratedMetalChelateAbsorptionandTwo-StageBio-reductionProcessUsingMagneticallyStabilizedFluidizedBedReactors作者姓名：林添明指导教师：荆国华教授学科：环境科学与工程研究方向：大气污染控制工程所在学院：化工学院论文提交日期：二〇一四年六月九日学位论文独创性声明本人声明兹呈交

2、的学位论文是本人在导师指导下完成的研究成果。论文写作中不包含其他人已经发表或撰写过的研究内容，如参考他人或集体的科研成果，均在论文中以明确的方式说明。本人依法享有和承担由此论文所产生的权利和责任。论文作者签名：签名日期：学位论文版权使用授权声明本人同意授权华侨大学有权保留并向国家机关或机构送交学位论文的复印件和电子版，允许学位论文被查阅和借阅。本人授权华侨大学可以将本学位论文的全部内容或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。论文作者签名：指导教师签名：签名日期：签名日期：摘要燃煤锅炉烟气排放的氮

3、氧化物（NOx）是主要的大气污染物之一。当其浓度超过一定限值，就会引起酸雨、光化学烟雾、臭氧层破坏、形成PM10和PM2.5、能见度降低等环境问题和影响人类健康。随着其污染问题的日益严重和人们对环境问题的日益重视，有效脱除烟气中的NOx已迫在眉睫。络合吸收结合生物还原法具有处理效果高、运行成本低、无二次污染等优点，具有较好的应用前景。但目前有关该技术的研究大都采用游离混合菌种，尚存在系统中优势菌种密度小，稳定性能差，以及吸收液中的Fe(II)EDTA-NO对Fe(III)EDTA的生物还原过程具有很强的抑制作用等缺陷，导致微生物对Fe(III)

4、EDTA的还原速率成为该体系的速率控制步骤。为克服上述缺陷，并提高生物还原速率，本研究提出了磁稳流化床两级生物还原耦合络合吸收脱除烟气中NOx的集成新工艺。针对该工艺，本文研究了磁性微球固定化微生物还原Fe(III)EDTA和Fe(II)EDTA-NO的特性和传质-反应动力学过程；确定了磁稳流化床的操作条件；初探了集成系统脱除烟气中NO的工艺可行性；重点考察了各工艺操作参数对脱除NO的影响，并建立了集成系统脱除NO的动力学模型。研究结果表明：磁性微球固定化微生物的还原性能以及对抑制剂的耐受性均高于游离微生物；Fe(II)EDTA-NO对磁性微球

5、固定化铁还原菌还原Fe(III)EDTA具有抑制作用，而Fe(II)EDTA对该过程的影响不明显；Fe(III)EDTA对磁性微球固定化反硝化菌还原Fe(II)EDTA-NO几乎没有影响，而Fe(II)EDTA可以促进Fe(II)EDTA-NO的还原，因而有必要对吸收液进行分级还原。由固定化微球所引起的内扩散对Fe(III)EDTA和Fe(II)EDTA-NO还原过程的影响可忽略不计，该过程的速率限制步骤为生物还原反应。磁性生物微球还原Fe(III)EDTA和Fe(II)EDTA-NO均可用一级反应动力学模型进行描述。磁性微球的最小流化速度和微

6、球颗粒被流动相带出反应器的逃逸速度之间的区域为磁稳流化床的稳定操作范围，增大磁场强度可有效扩大其操作范围。外加磁场对Fe(II)EDTA-NO的生物还原过程具有促进作用，对Fe(III)EDTA的还原过程影响不大，但高强度的磁场会降低系统的NO去除效率。增加进气NO浓度和进气气体流量会导致系统的NO去除效率降低，但可以增加系统的NO去除负荷。集成系统具有良好的O2耐受性，在考察范围内，增大进气O2浓度、SO2I浓度和循环吸收液流量对集成系统脱除NO的影响不大。增大吸收液量和Fe(II)EDTA浓度有利于集成系统对NO的脱除过程，但为了避免高浓度

7、Fe(II)EDTA对生物再生络合吸收剂的影响，需要选择合适的Fe(II)EDTA浓度。集成系统的葡萄糖消耗量约为0.1g/h。集成系统的停运闲置对其NO的去除过程影响不大。该集成系统具有良好的操作稳定性和高NO去除效率和去除负荷，连续运行321天，可维持90%左右的NO去除效率和61.42gNO/(m∙h)的NO去除负荷，长期连续运行后，磁性生物微球的表面结构未发生明显的变化。基于气-液传质原理和物料衡算方程，建立了该体系的动力学模型，该模型能够很好地描述系统脱除NO的实际运行情况，NO去除效率与填料吸收塔的特性（塔径、填料高度、比表面积）、

8、烟气进气负荷以及生物再生Fe(II)EDTA速率有关。关键词：烟气脱硝磁性微球固定化磁稳流化床Fe(II)EDTAIIAbstractNitrogen