钌基催化剂在加氢反应中的应用-论文.pdf

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1、广东化工20I4年第15期l50WVCV~．gdchem．com第41卷总第281期钌基催化剂在加氢反应中的应用吕明，刘华伟(工业气体净化精制及利用湖北省雨点实验窀湖北宙化学研究院卜(体净化事业部，湖北武汉430074)【摘要】钌基催亿剂在低温和低压等温和条件下具有优异的催化性能，因而广泛应用于各种反应中。文章介绍了钌基催化荆的研究现状，着重探讨了其在加氧反应中的应用和研究进展，包括载体材料、前驱体和助剂对催化剂性能的影响。所涉及的反随包括：CO2加氢合成甲酸、CO／CO甲烷化、苯加氯制环己烯、苯胺加氧制环己胺与环己胺、多元醇

2、加氯制各二元醇、葡萄糖加氢合成山梨醇等，并对它的应}前景进行了展。[哭键词】钉基催化剂；制备；加氢：工业应用【中图分类号]TQ[文献标识码】A[文章编~4]10071865(2014)15-0150—02ApplicationofRutheniumCatalystinHydrOgenati0nReactionLvMing，LiuHuawei(HubeiIndustrialGasPurificationandUtilizationKeyLaboratory，GasPurificationDepartment，HubeiResea

3、rchInstituteofChemistry，Wuhan430074，China)Abstract：Rutheniumcatalystshavemanyuniqueproperties，especialyundermildconditionssuchaslawtemperatureandpressure．Thepaperbrieflyreviewsabouttherecentdevelopmentsofrutheniumcatalysts，applicationsandresearchprogressesinhydrogen

4、ationreactionwerediscussedemphatically．includingtheimpactofcarriermaterials．precursorsa11dadditivesontheperlbnnanceofcatalysts．ThedevelopmenttrendsofrutheniumcatalystswerealsoproposedKeywords：rutheniumcatalysts：preparation：hydrogenation：industrialapplications钉是过渡金腻，

5、Ru原f的I乜r．结构是氧化念最多的儿素，姆对c0／c01加氢甲烷化具仃催化活性的金属一般为Ru、Rh、种电子结构l义仃多种儿何结构，为多样的Ru配合物合成提Ni、Pd等。其中Ru足最具催化活性的组分，而且有较好的低供良好的基础，因而7泛应刚十各类有机合成反应中。钉具有良温活性。据报道，钉接甲烷化催化剂在90℃的条件F能将90％好的加氢性能，作为一种优良的加氢催化荆，早在20世纪7O年的CO、CO2仃效地转化为CH4L81。二：足具仃较快的反速率和较代就已经被fi~j-,)j：联学者和日本学暂报道，在随后的Lf’年里，关高的选

6、择lr丰，钌基甲烷化催化剂在反应接触时问很短的情况卜，于钉加氯催化剂的研究开发一直是围内外关注的热点之川。CO、CO：甲烷化的选择性和转化率依然很高。反廊接触时问较短意味着可以允许宅速较大，此可以缩小甲烷化装置的规模，减1CO2加氢合成甲酸少工程投资，提高设备利用牢。三是具有稳定性好、抗干Ij炭和抗作为种1蜃的温室气体，C02对于环境的不利影响曰益为粉尘毒化等优点。人们所重视。对CO进行催化加氢，在较低温度或温和的反应条钌基甲烷化催化剂一般由RhCI3浸渍或沉淀于载体表而，并件卜将其转化为宵用的化学品，是消除其污染的有效方式之

7、一。经焙烧、还原制得。钌的负载量比较小，‘般都在5％以卜。还其中，CO2加氢合成甲酸是耗氢最少的原子经济反应l。H前关原温度对该催化剂选择性影响较人，过高的原温度会使其选择，这方面的研究卜要集中均相催化剂方面，然而均相催化利始性降低。还原时间也仃⋯定影响。常用载体有Ti0、Al：O3、ZnO、终受到广：物分离、催化刹金属中心易失活等问题限制。SiO等，其活性随载体不同不同，钉住载体上的活性次序浙江人学_j开发了固载化的钌催化剂用于CO2加氢合成甲酸为AI203>MnO>ZrO2>TiO2>ZnO[。反。分别使用RuCI3平Ij

8、RuC12(PPh3)3两种不的前驱体制备了虽然}1前CO／CO的甲烷化研究均表明贵金属Ru催化剂具有功能化MCM一41载的钉基催化剂，发现在较低反应温度和氢分催化反应温度低、活件高、甲烷选择性好等优点，但其价格贵，卜，相对十直接载RuCI3后原位合成的催化刺，在载{4)=上