磺酸化多壁碳纳米管对溶液中铀的吸附性能研究.pdf

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1、28江西化工2015年第1期磺酸化多壁碳纳米管对溶液中铀的吸附性能研究崔丹妮杨倩苏晓龙邱燕芳(东华理-r"大学，江西南昌330013)摘要：本文采用发烟硫酸气固转换磺酸法对多壁碳纳米管进行磺酸化，并用红外对磺酸化结果进行表征，考察了pH、接触时间、铀初始浓度、温度对磺酸化多壁碳纳米管对溶液中铀的吸附的影响。结果表明，磺酸化多壁碳纳米管对铀的吸附受pH值影响很大，最佳pH为6，吸附在40min达平衡，磺酸化后多壁碳纳米管对铀的吸附量增大了4倍；磺酸化多壁碳纳米管对铀的吸附行为符合Langmuir等温吸附，其单层饱和吸附量为249．38mg／g，动力学数据拟合符合拟二级动力学模型，说明吸附是由

2、化学作用力控制的；热力学参数表明，多壁碳纳米管对铀的吸附是自发的、吸热的反应。关键词：多壁碳纳米管磺酸化铀吸附近年来，随着核技术的发展，在铀矿开采、铀生产酸：V浓硝酸=3：1)与其混合，放入超声1小时，油浴加工及应用过程中产生了大量的含铀废水，这些含铀6oqC加热反应4h，冷却至室温；离心洗涤至上清液至中废水会对水体、土壤甚至是人类的健康造成严重的危性，将所得产品于60℃真空干燥箱中干燥，得羧基化害。目前，处理溶液中铀的方法主要有溶剂萃取法Llj、MWCNTs．离子交换法和吸附法等。吸附法因其去除率高、MWCNTs的磺酸化：基本同文献”J，但条件略有改操作简便受到人们的广泛关注。传统的吸附

3、剂存在吸变，具体过程为：将5mL发烟硫酸(50％so，／HSO,)加附容量差、吸附速度缓慢等缺陷，如何克服这些缺点，入lO0mL高压反应釜的聚四氟乙烯内衬中；准确称取寻找新型、高效的铀吸附材料具有重要的现实意义。0．20g羧基化MWCNTs于聚四氟乙烯烧杯中，并将其自1991年Lijima发现了碳纳米管以来，碳纳米放人高压反应釜中，密封后在343K下反应24h，取出，管受到了各界的广泛关注。碳纳米管具有高度多孔、用大量去离子水清洗数遍，用热水(>353K)清洗至滤中空结构、比表面积大等特点，因此，它被认为是一种液无游离的硫酸根离子存在后，在333K下真空干燥有效的吸附有机污染物、重金属和放

4、射性核素的吸附后，即得到MWCNTs—SO3H。剂。近几年，人们研究了氧化或羧基化6后的多壁1．3吸附实验碳纳米管(MWCNTs)对铀的吸附，但还未研究其他改称取0．OlO00g的吸附剂放入150mL的锥形瓶中，性对多壁碳纳米管对铀的吸附。本文采用气固转换法再向锥形瓶中加入50mL一定浓度和pH值的铀u(VI)制备了磺酸化多壁碳纳米管(MWCNTs—SOH)，研究溶液，把锥形瓶放入振荡器中振荡一定时间，取出一定了磺酸化多壁碳纳米管对溶液铀的吸附性能。量的溶液离心，采用偶氮胂珈法L8测定吸附后上层清1实验部分液的铀浓度，采用差减法计算出吸附容量。吸附量g1．1仪器与试剂(mg·g)根据公式1

5、计算。多壁碳纳米管，深圳纳米港股份有限公司；浓硫口：—0二(【1)酸，阿拉丁；浓硝酸，南昌鑫光精细化工厂；铀标准溶液10mg／mL；氯乙酸一乙酸钠缓冲溶液(pH=2．5)；偶氮co和分别是吸附前后离子的浓度，mg·L～；砷Ⅲ，阿拉丁；浓盐酸，西陇化工股份有限公司。是溶液的体积，L；m是干燥的吸附剂的质量，g。傅里叶变换红外光谱仪NieoletiS5，赛默飞世尔科2结果与讨论技有限公司；可见分光光度计721E，上海光谱仪器有限2．1表征公司；开启式管式炉，杭州卓驰仪器有限公司；PHS一3C用傅立叶变换红外光谱仪分析碳纳米管表面的官型酸度计，上海仪电科学仪器股份有限公司。能团。数据测试范围为4

6、000crn到500era～，平均161．2吸附剂的制备倍扫描，扫描时扣除CO的干扰。IR谱图见图1。由图MWCNTs的纯化：准确称取MWCNTs0．5g于反应1可以看到MWCNTs—SO3H在1118cm处出现了磺槽中，将反应槽放人开启式管式炉中，530~C下煅烧0．5酸基的吸收峰，由此MWCNTs表面已经引入了磺酸基小时。团。MWCNTs的羧基化：准确称取纯化后的MWC-2．2吸附性能NTsO．5g于5$0mL烧杯中，加入150mL混酸(V浓硫实验探讨了pH值、时间、铀u(vt)的初始浓度和2015年2月磺酸化多壁碳纳米管对溶液中铀的吸附性能研究29而与UO发生配位，使其吸附量增加。2

7、．2．2吸附动力学吸附时间对MWCNTs和MWCNTs—SO3H吸附铀(VI)的影响如图3所示。由图可知，在反应最初，百MWCNTs和MWCNTs—SOH对铀(VI)的吸附量随着若皇-时间的增加而迅速增加，并分别在50rain、40rain左右达E到吸附平衡，最大吸附量分别为56mg／g和189mg／g，因此，50min和40min为MWCNTs和MWCNTs—SO3H吸附铀的最佳时间。为了使反应充分进行，在后续的实验中