CuO过硫氢钾体系催化氧化苯酚.docx

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1、CuO/过硫酸氢钾体系催化氧化苯酚吉飞1李朝林1*邓磊1徐超2(1.哈尔滨工业大学深圳研究生院土木与环境工程学院,深圳518055;2.深圳大学土木工程学院,深圳518055)摘要本论文通过直接沉淀法制备了CuO催化剂,结合过硫酸氢钾,在常温常压下催化氧化处理苯酚模拟废水。采用电子显微镜(SEM)、X射线粉末衍射(XRD)对催化剂进行了表征,并研究了反应过程中各影响因素对降解效率的影响。实验结果表明,在催化剂用量为0.2g/L,氧化剂浓度为0.25g/L,pH值为7,反应时间为60min的条件下,浓度为50mg/L的苯酚降解率可达

2、100%,TOC去除率达84%。进一步实验表明,催化剂具有良好的重复使用能力。最后,通过自由基捕捉实验,考察了体系中的自由基种类,并根据实验结果,讨论了CuO/过硫酸氢钾体系的催化降解机理。关键词CuO过硫酸氢钾催化氧化苯酚中图分类号Z703.1文献标识码A文章编号1673-9108(2014)01-0027-05CatalyticoxidationofphenolbyCuO/peroxymonosulfatesystemJiFei1LiChaolin1DengLei1ChaoXu2(1.SchoolofCivilandEnvir

3、onmentalEngineering,HarbinInstituteofTechnologyShenzhenGraduateSchool,Shenzhen518055,China;2.CollegeofCivilEngineering,Shenzhenuniversity,Shenzhen518055,China)AbstractCuOparticlesweresynthesizedbydirectprecipitationmethodandwereusedtoactivateperoxymonosulfate(PMS)forc

4、atalyticoxidationofphenolatambientconditions.Thecatalystwascharacterizedbyscanningelectronmicroscopy(SEM)andX-raydiffraction(XRD).Theeffectsofseveralparametersonthedegradationefficiencyoftheprocesswereinvestigated.Theresultsshowthat100%decompositionand84%TOCremovalofp

5、henol(50mg/L)couldbeachievedwithin60minundertheoptimumconditions(initialPMSconcentrationof0.25g/L,catalystsdosageof0.2g/L,andinitialsolutionpH7).Moreover,thecatalystwasdemonstratedtohavegoodreusability.Radicalquenchingstudieswereconductedtoclassifythetypeofactiveradic

6、alspresentinthereaction.Basedontheresults,areasonablemechanismwasinvestigatedtointerpretthecatalyticdegradationprocess.KeywordsCuO;peroxymonosulfate;catalyticoxidation;phenol随着社会的高速发展,有机污染物对环境的破坏日益严重,已经危及到人类的生存。催化氧化技术可利用其体系中产生的强氧化自由基,快速氧化分解有机污染物,是极具应用前景的有机废水处理方法[1]。芬顿

7、(Fenton)试剂法是现阶段研究最为广泛的催化氧化技术。该体系利用Fe2+和H2O2来产生羟基自由基,对有机物进行氧化[2,3]。芬顿试剂法也有其固有的缺点,它要求pH在3左右,因此需要加酸调节;为达到较好的效果要消耗大量的H2O2和亚铁离子,从而产生大量铁泥沉淀[4,5]。硫酸根自由基(SO-4·)的氧化能力要高于传统芬顿试剂法的羟基自由基(·OH),因而可以氧化大部分难降解有机物[6]。常温常压条件下,基于硫酸根自由基的高级氧化技术,其处理有机废水的适用条件宽泛,时间短,效率高[7]。目前,PMS催化研究较多的是均相和非均相

8、的Co/PMS体系[8,9]。Co2+/过硫酸氢钾(PMS)体系在pH=3的条件下对2,4-二氯苯酚的降解率高于Fenton法,且可在pH3~8的范围内保持高催化效率[10]。由于钴属于稀有元素,利用常见元素开发新的PMS催化剂成为一个重要的方向。

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