吸热型碳氢燃料在银、镧改性混合分子筛上的裂解研究.pdf

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1、第16卷第6期分子催化VOl.16.NO.62002年12月JOURNALOFMOLEULARATALYSSCHNA)Dec.2002文章编号:1001-3555C2002)06-0413-06吸热型碳氢燃料在银~镧改性混合分子筛上的裂解研究王彬成.张波.林瑞森C浙江大学化学系.浙江杭州310027)摘要:为进一步提高吸热型碳氢燃料的吸热能效.考察了吸热型碳氢燃料NNJ-150在USHY和HZSM-5混合分子筛以及银~镧改性混合分子筛催化剂上的催化裂解.结果表明.在Ag-LaUSYAg-LaZSM-5C75=25)混合分子筛催化NNJ-150裂解反应中.低碳烯烃选择性较高.催化剂寿命

2、较长.采用此催化剂.能较好满足吸热型碳氢燃料裂解的需要.关键词:吸热型碳氢燃料;催化裂解;混合分子筛中图分类号:O643.32文献标识码:A吸热型碳氢燃料是为解决高超音速飞行器的冷利于吸热型碳氢燃料裂解生成较多的低碳烯烃.但却问题和吸热能效而立题研究的.与氢燃料相比.催化剂失活较快.且烯烃中乙烯含量太低;ZSM-5其密度大.减少了负荷.提高了运载能力;与常规分子筛失活较慢.但其低碳烯烃选择性很低;将两燃料相比.除利用燃料的物理吸热能力外.还可通种分子筛混合CUSHY=HZSM-5=75=25).既提过化学反应吸热.即大分子的碳氢燃料在进入燃烧高了催化剂寿命.又保持了较高的低碳烯烃选择

3、室燃烧之前.先吸收由飞行系统产生的大量热量进性[5~8].为进一步提高吸热型碳氢燃料的吸热能效.行化学反应.生成燃烧性能良好的高能小分子产采用Ag和La离子交换对催化剂进行改性.并进物.其在燃烧室燃烧后释放出吸收的能量.提高了行性能评测.能量的利用率.减少了飞行器的负载[1].实现吸热1实验部分型碳氢燃料的功能.关键之一是选择适当的化学反应.美国曾将环烷烃的脱氢反应作为研究方向.但1.1吸热型碳氢燃料的制备其产物燃烧为芳香烃.燃烧性能不好而没有得到应吸热型碳氢燃料CNNJ-150)是本实验室通过对用[1]原油进行实沸点切割和调配而制得.其主要性质列.碳氢燃料的裂解反应是吸热反应.而催

4、化裂解与热裂解相比.反应的温度低.因此催化裂解可于表1.能是实现吸热型碳氢燃料功能比较好的反应[2~4].1.2催化剂制备从热力学可以知道.燃料裂解.若形成乙烯~USHYCSi/AlB5.6)和HZSM-5CSi/Al=77)丙烯和丁烯等不饱和烃.则有利于燃料吸热.且烯分子筛由温州华华催化剂厂提供.在室温下.经离烃分子量越小吸收的热量越多;而形成甲烷~乙烷子交换制得LaUSY~LaZSM-5~AgUSY~AgZSM-和丙烷等饱和烃.则不利于反应吸热.且分子量越5~Ag-LaUSY~AgZSM-5~La-AgUSY和La-增加越不利于吸热.因此.希望吸热型碳氢燃料在AgZSM-5等改性

5、分子筛.经X射线衍射分析.各裂解反应中生成尽可能多的乙烯~丙烯~丁烯等低种改性分子筛结晶良好.碳烯烃;同时.为满足飞行器飞行的需要.希望催按USHY=HZSM-5=75=25和改性USY=化剂具有较长的寿命.且裂解产物分布较稳定.改性ZSM-5=75=25机械混合两种分子筛.制备对于吸热型碳氢燃料的催化裂解反应研究.国混合分子筛催化剂.将分子筛粉末压片~粉碎.筛内外报道很少.前期工作发现.USHY分子筛虽有选出粒径为0.56~0.45mm的颗粒作为吸热型碳收稿日期:2002-07-17;修回日期:2002-09-16.基金项目:863资助项目C863-2-1-1-7).作者简介:王彬

6、成.男.生于1978年.硕士研究生.414分子催化第16卷表1吸热型碳氢燃料的主要理化性质Table1MainphysicochemicalpropertiesofendothermichydrocarbonfuelEndothermicDensity(20C)AverageboilingViscosity(20C)FlashpointActualgelHeatoutput-32hydrocarbonfuel(g.cm)point(C)(mm/s)(C)(mg/100mL)(kJ/L)NNJ1500.80563222.832.122477.434.81氢燃料裂解催化剂.ZSM5分子筛

7、经改性后,第3个衍射峰消失,且所有衍射峰皆向高角区移动,说明La3+离子交换改性1.3催化剂的X射线衍射(XRD)分析采用D/max3B衍射仪(Rigaka),Cu靶,KO可能使ZSM5的晶形稍有破坏,且孔道变窄.总体辐射,管电压45kV,管电流40mA,对未改性和看来,这两种分子筛经过金属离子交换改性后,仍改性分子筛进行分析表征.保持较好的晶体结构.从图1和2可以看出,未改性USHY和改性1.4吸热型碳氢燃料的裂解测试反应在固定床反应器中进行.热裂解测试