吸热燃料在涂层管式反应器内的催化裂解研究

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1、天津大学硕士学位论文吸热燃料在涂层管式反应器内的催化裂解研究姓名：李佳申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：张香文20070101摘要随着超音速及超高音速时代的到来，飞行过程中飞行器外表面及设备的热负荷越来越大，应用燃料作为冷却剂成为首选方案。在这种条件下，燃料的显热已不能满足需求，利用吸热燃料的化学裂解吸热势在必行。在本论文中，对模拟吸热燃料正十二烷和民用航空燃料RP．3在超临界条件下的涂层催化裂解反应进行了考察研究。并以涂层厚度、热沉、裂解率，及主要气相产物分布为主要评价指标。本论文合成

2、出一种陶瓷类粘合剂，通过与沸石分子筛按比例混合成悬浮液。可将分子筛催化剂负载于不锈钢表面。通过实验确定了适用于不同形态基体的涂层工艺及悬浮液配比，将沸石分子筛催化剂负载于不锈钢平板和03不锈钢反应管内壁。采用X射线衍射，傅立叶红外光谱仪，和扫描电子显微镜对涂层催化剂进行了表征。表征结果显示，涂层催化剂的厚度为10,---20um，催化剂的粒径为1"--5um，制得的涂层催化剂有较好的活性和强度。以正十二烷为模拟吸热燃料，考察了将H．ZSM5和HY涂敷于反应器内壁时的裂解性能。实验结果表明，涂层催

3、化剂能显著提高吸热燃料的热沉。在6000C和6250C下与空管反应对比，使用HY涂层催化剂(质量分数25％)时，正十二烷的热沉分别增加815．7kJ／kg和902．0kJ／kg，同时裂解率分别提高了17．6％和12．8％，产氢率分别增加0．61％和1．38％。使用H-ZSM5涂层催化剂(质量分数30％)时，正十二烷的热沉分别比空管反应时增加564．2kJ／kg和942．9kJ／kg，同时裂解率分别提高了19．8％和25．6％，产氢率分别增加0．38％和1．77％。考察了航空燃料RP．3的催化裂解

4、情况。在催化剂存在下RP．3的热沉、气相产物质量分率都显著增加，最高化学热沉达到2100kJ／kg。通过与中科院力学所的合作实验结果显示，lip．3的催化裂解在反应温度达到7500C时，摩尔产氢率可达9．27％。论文还对反应后的03不锈钢管内壁的积炭情况做了定量研究，结果表明积炭主要生成在催化裂解段，而且积炭量的最大值基本上出现在温度最高点。关键词：涂层催化剂；催化裂解；热沉；超临界ABSTRACTAsflightspeedincreasestothehi．ghsupersonicandhype

5、rsonicregime，thetemperatureoftherainairtakenonbroadthevehiclebecomestoohi【ghtocoolthes仇lctuI．c．Thereforeitisnecessarytoutilizethefuelastheprimarycoolant．Inthiswork，allinvestigationwasconductedtoexplorethezeolitecoatingcatalyticcrackingofjetfuelmodelc

6、ompound(n-dodecane)andthepracticefuel(ChinaNo．3kerosene)atsupercriticalcondition．Thethicknessofthezeolitelayer,theheatsink,themoleconversionandthecompositionoftheproductoftheendothermicfuel(n—dodecaneandRP·3)wereevaluated．Inthisstudy,akindofbinderWas

7、synthesizedandusedH-ZSM5(Si／Al：50)andHY(Si／AI：301aszeolitesforcoatingthereactor．ThebinderWasmixedwithzeolitetomakesuspension．Bydetermineddifferentcomponentofsuspensionappliedfordifferetconfigurationsubstrate．ThezeoliteH-ZSM5andHYwereloadedonthesurfac

8、eofthestainlesssteelboardandinnerwallof03stainlessreactortube，ExperimentsofXRD，FT-IR,SEMandsimulativecrackingreactionwerecarriedout．Theresultsindicatedthatthelayerthicknesskeptin15-25Innandtheparticlesizebetweenlto5岬1．Thepreparedcatalystcoatingshowsg