利用多光子跃迁控制基态HF分子布居转移-论文.pdf

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1、物理学报ActaPhys．Sin．Vo1．62。No．9(2013)093301利用多光子跃迁控制基态HF分子布居转移冰王荣修俊玲牛英煜干(大连交通大学理学院，辽宁116028)(2012年12月6日收到；2013年1月6日收到修改稿)采用波包动力学方法研究了HF分子基电子态的多光子跃迁．激光场由两束频率比为1：2的重合红外脉冲构成．态l0，0)作为初始态，态}4，0)与态I4，2)分别作为目标态．计算结果表明，通过选取不同的共振频率，可以控制布居跃迁至不同的目标态．两束脉冲间的初相位差可以控制布居转移概率．当初相位差为兀／2的偶数倍时，布居转移概率为最大值．当初相位差

2、为7【／2的奇数倍时，布居转移概率为最小值．初相位差对于态I4，0)的布居影响大于态I4，2)．关键词：多光子跃迁，初相位，布居转移，波包PACS：33．80．Be，42．50．HzDOI：10．7498／aps．62．093301Andrianov等【16J利用5束相互部分重合的脉冲将1引言分子由基电子态的l0，0)态激发至具有较高能级的l22，5)态，并最终实现解离．多束脉冲体系中，两束利用激光场控制分子的振转态布居是光场与脉冲构成的光场应用最为广泛．例如两束部分重合物质相互作用的一个重要研究方向[1-4]．通过适的逆序脉冲可以有效的控制分子布居在电子态间当的设计激

3、光场或优化激光场参数，使分子布居由转移[17—2ll，中间态只有少量布居出现．我们[22】也初始的振转态跃迁至目标振转态，从而实现对分子研究了利用频率比为1：3的两束完全重合脉冲，控布居分布的控制．利用激光场控制分子布居转移主制分子布居从初始态f0，0)跃迁至目标态I3，1)．计要有两种方式．一种方式是分子在外场的作用下，算结果表明，两束重合脉冲可以相互增强，使布居受激辐射光子，分子布居由能级较高的振转态跃转移概率提高12％，且两束脉冲间的初相位差对布迁至能级较低的振转态，例如超冷分子的光缔合反居转移影响较大．应[5，v-．另一种方式是分子通过吸收光子，由较低的本文主要

4、采用频率比为1：2的两束重合脉冲控能级跃迁至较高能级，实现布居转移，例如通过制制分子布居转移，研究对象为HF分子．布居转移备高振转态分子实现光解离[7]．除了以上两种方式分别经由双光子与四光子跃迁完成．对于频率比为外，还有同时利用辐射与吸收光子的方法控制布居1：3的光场，受跃迁选择定则及频率比的限制，脉冲转移，即“pump—dump”方法，例如绝热通道技术中1激发的布居转移只能通过单光子跃迁来完成．对的‘‘人”体系[8-10J．于频率比为1：2的光场，脉冲1控制的布居转移可用于控制分子布居转移的激光场通常由单束通过双光子跃迁来实现．因此可以使布居由初始态或多束脉冲构成．

5、单束脉冲常用于研究光缔合过程V=0跃迁至较高的目标态v=4．同时，双光子跃中基电子态的布居转移[11,121．在多束脉冲的作用迁还能产生较多的跃迁路径．通过调节脉冲频率，下，分子布居由初始态跃迁至目标态通常经由一个可以使布居跃迁至两不同的目标态I4，0)与I4，2)．或多个中间态．采用多束部分重合的脉冲可以减计算结果表明，频率比为1：2的两束重合脉冲可以小中间态的布居，提高布居转移概率[13-15】．例如，使布居转移概率提高50％．国家自然科学基金(批准号：11047177)资助的课题t通讯作者．E—mail：niuyy@djtu．edu．cn④2013中国物理学会Ch

6、inesePhysicalSocietyttp：／／wuUzb．iphy．ac．C'lZO933O1．1＼c物理学报ActaPhys．Sin．Vo1．62，No．9(2013)0933012理论方法势能算符)和场与分子相互作用算符(尺，0)可直接作用于坐标空间表象下的波函数．运用快速在我们的模型中，采用红外线性偏振脉冲激发傅里叶变换方法[25]及DVR[26]方法将波函数分别分子布居转移．在线性偏振光场作用下，磁量子数变换至动量空间表象与多项式表象．在此两表象下，改变为0．在Born—Oppenheimer近似下，光场与分算符与磊可直接作用于波函数．子相互作用的二维哈密

7、顿可写为初始波函数可由径向与角向波函数的直积来疗=++(R)+(R)获得．其中角向波函数由勒让德多项式Pj(cos0)来描述，径向波函数及其本征值可通过FGH方法【27J0272f9)一一+来获得．基电子态各束缚能级的布居为+(R)一．u()cos(O)e(t)，(1)Pv，=I(v，．『I(f))I．(4)其中m为HF分子约化质量，R为原子核间距离，7为角动量算符，0为分子轴与光场轴间的夹角，3结果与讨论u(R)为分子永久偶极矩．由于红外脉冲频率较低，只能引起基电子态振转能级间的布居跃迁，因此在我们的计算中，初始时刻分子处于10，0)态