脉冲激光沉积法制备PZT铁电薄膜及衬底温度对膜的影响.pdf

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1、第卷第期中国激光，年月，文章编号：（）脉冲激光沉积法制备铁电薄膜及衬底温度对膜的影响!，罗皓郑学军周益春（湘潭大学物理系，基础力学及材料工程研究所湘潭）提要采用脉冲激光沉积法在（）衬底上制备了（）铁电薄膜，并用射线衍射（），扫描电镜（）对其结构、形貌以及结构随沉积时衬底温度的变化进行了研究。由脉冲激光制备薄膜的机制出发，从，和熔融体的化学反应及应力造成能量释放引起的相变两方面分析了铅基铁电薄膜制备时衬底温度的影响。关键词脉冲激光沉积，铁电薄膜，衬底温度，化学反应，相变中图分类号文献标识码，（，，，）（，

2、）（）（）（）（），，，，，，引言实验方法（）铁电薄膜具有很好的压电性、本实验所用靶材为压电陶瓷（），衬底为铁电性、热释电性、很高的机电耦合系数和相对介电（）晶片，实验装置如图所示，激光器为常数，具有广泛的应用前景，是一种重要的铁电薄膜激光器，输出激光波长为，频率为，脉冲材料。本文报道在不同的衬底温度下沉积（宽度为，能量密度约为，平均功率密度）铁电薄膜，并研究了薄膜的结构、形貌以及为。激光以入射角射到靶结构随衬底温度的变化，从而初步分析了衬底温度上，聚焦后光斑面积约为，靶与（）衬这个重要参数对成膜特性的

3、影响。底相距约，靶材与衬底以的转速旋转。实验时，先用分子泵将真空室抽至，然后通入氧气至压强为，与此同时，将衬底加热到所需温度。再在衬底上进行的沉积。!国家自然科学基金（编号：）资助课题。最后，将沉积的薄膜在氧气氛保护下收稿日期：；收到修改稿日期：中国激光卷自然冷却。薄膜的形貌、界面状况用扫描电镜，三种条件下沉积的薄膜的表面的（）进行测量，结构用射线衍射（）进行测照片。可以看出，在时沉积的薄膜量。没有形成明显的结晶状态；在时形成了晶粒，但晶粒大小不均匀，排列得也不紧密；而在时晶粒均匀致密，结晶状态较好。（

4、）为衬底温度为时薄膜的截面的照片，可以看出，薄膜与衬底之间粘合得很好，薄膜表面很光滑，薄膜厚度约为。!图脉冲激光沉积实验装置图结果与讨论!"实验结果图是在不同衬底温度条件下沉积的薄膜的谱。实心的三角形表示钙钛矿相的衍射峰，空心的三角形表示烧绿石相的衍射峰，（）为时薄膜的谱，此时薄膜为非晶态，主要为烧绿石相；（）为时薄膜的谱，此时薄膜为多晶态，既有钙钛矿相又有烧绿石相；（）为时薄膜的谱，可以看出，此时主要图衬底温度分别为，，时沉积的为钙钛矿相，说明已生成了钙钛矿相的铁电薄薄膜的谱（，）膜。图（），（），（

5、）分别为衬底温度为，（）；（）；（）图衬底温度分别为（），（），（）时薄膜的表面照片，（）为衬底温度为时薄膜的截面照片（，）（）；（）；（）；（）期罗皓等：脉冲激光沉积法制备铁电薄膜及衬底温度对膜的影响讨论由以上结果看出，用脉冲激光法沉积薄膜这里，，和分别是!，!，!和!对自时，薄膜特性与衬底温度有强烈的依赖关系。衬底由能的贡献，是衬底的应变能对自由能的贡献。温度主要通过沉积过程中的化学反应和应力造成能薄膜形成的过程也就是使取极小值的过量释放引起相变两个方面来影响薄膜的微观结构。程。如果制备的薄膜中畴所

6、占的比例"越脉冲激光沉积法制备薄膜的基本原理是功率密高，则极化强度越高，薄膜的质量越好［］。由以上分度高达的高功率脉冲激光辐照到析看出，"由所决定，与衬底温度密切相关，靶上，使靶的表面迅速熔融和气化，该熔融体是一粘越高，"越大。但另一方面，当大于时，又会性流体，主要由靶材的气态和液态的混合体组成［］，出现的部分挥发，从而降低了"。这样存在一最由于反冲冲量的作用，熔融体被反冲至衬底上。当佳的衬底温度（），使"最大。这个混合体沉积在靶材上时，在不同的温度下，将会产生以下不同的化学反应［］。参考文献：没有任何

7、化学反应，，：!（力学与实践），，（）：：!（，），：（，）!（，），，因此，当衬底温度小于时，没有任何化学，，反应，这时只能是非晶态。从上面的化学反应方程式可以看出在衬底温度，，（）：，，为，的条件下，混合体沉积在衬底上通过化学反应并不能生成铁电薄膜，它还必须通过相变（）才能形成铁电薄膜。现在来分析其相变过程，根据，，（）：［］，，的相图有：当（）时，混合体（，）处于具有立方对称性的仲电态。（）为居里温度，（）它近似于摩尔数含量的线性函数，在，，（）：，，时，，在时，。当熔融体逐渐冷却到（）时，在时则

8、相，变为三角晶系体，当时，相变为四方晶系，（）：体。另一方面，当衬底温度（）时，在熔融体，，沉积到衬底上以后，由衬底从冷却至室温的过，，（）：程中，将会出现以下四种应力［］：外延应力!，本征应力!，热应力!和相变应力!。其中，相变应，，力是由于熔融体在相变前是一立方体系结构，具有，，（）：单一的晶格常数，而在逐渐冷却至时，薄膜将会相变成晶格常数为的畴和晶格常数为的畴，，，两部分，即由或与的失配引起的。这四种应，，力都对铁电薄膜形成过程中的自